研究论文 正式出版 版本 7 Vol 10 (4) : 347-363 2019
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模拟研究咸阳市2016年秋冬季雾霾期间PM2.5来源
Simulating the sources of PM2.5 during heavy haze pollution episodes in the autumn and winter of 2016 in Xianyang City, China
: 2018 - 07 - 05
: 2018 - 10 - 11
: 2018 - 10 - 20
172 0 0
摘要&关键词
摘要:主要基于WRF-CHEM模式模拟研究2016年11月、12月关中地区两次大气重污染事件期间咸阳市本地排放对当地PM2.5污染水平的贡献以及关中地区主要污染源排放对咸阳市PM2.5质量浓度的贡献。模式合理地模拟了研究时段内关中地区PM2.5质量浓度的时空变化特征,较好地再现了大气污染过程。敏感性试验结果表明:秋冬季重污染期间咸阳市本地排放对当地PM2.5的贡献约为30%,外源输送的贡献高达50%-60%。在关中地区的主要污染源中,居民源是秋冬季咸阳市PM2.5最主要的来源,在秋冬季的贡献分别为37.4%和60.6%;工业源和交通源对咸阳市秋季PM2.5的贡献分别为22.1%和11.2%,冬季的贡献分别为15.6%和9.8%;电厂源对秋冬季咸阳市PM2.5的贡献约为2.0%。因此,在秋冬季大气重污染期间,应该主要通过控制居民源排放来减轻咸阳市PM2.5污染。
关键词:WRF-CHEM;PM2.5;关中地区;大气污染
Abstract & Keywords
Abstract: Background, aim, and scope Recently, frequent and persistent particulate pollution has been the most urgent air pollution problem in most regions and cities in China, causing serious impact on climate change and human health. Fine particulate matters (PM2.5) contribute to climate change directly by absorbing and scattering the solar radiation and indirectly by serving as cloud condensation nuclei (CCN) and ice nuclei (IN) to modify cloud properties. High concentrations of PM2.5 can reduce atmospheric visibility and exert deleterious impacts on air quality, ecosystem, and human health. According to previous studies, the occurrence of particulate pollution is considered to be closely related to the characteristics of PM2.5 and its chemical components. The further study of the formation process, reaction mechanism, and major sources of PM2.5 is currently one of the major bottlenecks in improving the air quality in China. In the past few decades, with the accelerating process of industrialization and urbanization, the emissions of pollutants in China have increased significantly, and the air pollution has become increasingly severe. The Guanzhong Basin (GZB) is located in northwestern China and surrounded by the Qinling Mountains in the south and the Loess Plateau in the north, with a warm-humid climate. The rapid increasing industries and city expansions, as well as the unique topography, have caused frequent occurrence of haze in the basin, which has drawn extensive attention to clarify its formation, sources, and influence. The main purpose of the present study is to quantitatively evaluate the contribution of the local emissions in Xianyang City and the major emission sources in GZB to the PM2.5 mass concentrations in Xianyang City based on the WRF-CHEM model during two heavy haze pollution episodes in GZB from 12 to 19 November 2016 and 16 to 21 December 2016, aiming at providing a reliable basis for local authorities to establish reasonable and effective comprehensive prevention and control strategies and pollution reduction measures for particulate pollution. Materials and methods A specific version of the WRF-CHEM model is used to investigate the air pollution formation in GZB, including a flexible gas-phase chemical module and the CMAQ aerosol module developed by US EPA. The wet deposition of aerosols follows the method used in the CMAQ module and the dry deposition of chemical species is parameterized following Wesely. The photolysis rates are calculated using the FTUV (fast radiation transfer model) module, considering the aerosol and cloud effects on photolysis. The inorganic aerosols are calculated using ISORROPIA Version 1.7. The secondary organic aerosol (SOA) is predicted using the volatility basis-set (VBS) modeling method, with contributions from glyoxal and methylglyoxal. The NCEP 1°×1° reanalysis data are used for the meteorological initial and boundary conditions, and the chemical initial and boundary conditions are interpolated from the 6 h output of MOZART. The SAPRC-99 chemical mechanism is used in the study. The anthropogenic emissions are from the MEIC emission inventory, including agriculture, industry, power generation, residential, and transportation sources. The biogenic emissions are calculated online using the MEGAN model. Results Compared to observations over the ambient monitoring sites in GZB, the WRF-CHEM model reasonably well reproduces the temporal variations and spatial distributions of the PM2.5 mass concentrations during the simulation period, indicating reasonable replications of the haze events. Discussion The sensitivity simulations show that the emissions in Xianyang City contribute about 30% of the local PM2.5 mass concentrations during the simulation period in the autumn and winter of 2016. Except for the background contribution of about 10%, the contribution of the regional transport to the PM2.5 mass concentration in Xianyang City is up to 50%-60%. Among the various emission sources in GZB, the residential source is the major contributor to the PM2.5 mass concentrations in Xianyang City, with contribution of 37.4% in autumn and 60.6% in winter. During the two simulation periods in the autumn and winter of 2016, the contribution of industrial and transportation emissions in GZB to the PM2.5 in Xianyang City is 22.1% and 11.2% and 15.6% and 9.8%, respectively; and the contribution of power emissions is only 2.0%. Conclusions During the heavy haze pollution episodes in the autumn and winter of 2016, the local emissions in Xianyang City contribute about 30% to the mass concentrations of PM2.5, and the contribution of regional transport to the PM2.5 mass concentration in Xianyang City is up to 50%-60%. Among the various emission sources in GZB, the residential source significantly contributes to the PM2.5 concentration in Xianyang City, with contribution of 37.4% in autumn and 60.6% in winter. The contribution of industrial and transportation emissions in GZB to the PM2.5 in Xianyang City is 22.1% and 11.2% in autumn and 15.6% and 9.8% in winter; and the contribution of power emissions is only 2.0%. Recommendations and perspectives Further studies need to be conducted to improve the WRF-CHEM model performance considering both the uncertainties in the meteorological simulations and the emission inventory. More sensitivity simulations of long time scales are also needed in future studies to provide more reliable guidance for the air quality improvements.
Keywords: WRF-CHEM; PM2.5; Guanzhong Basin; air pollution
近年来,颗粒物污染已经成为我国大多数城市及地区频繁发生的大气污染问题,对气候变化和人民身体健康造成了严重影响,受到社会各界的广泛关注(He et al,2001;Zhang et al,2009,2013,2015a,2015b;Zhang et al,2012;Huang et al,2014)。大气细颗粒物(PM2.5)既可以通过吸收和散射太阳辐射而直接影响辐射平衡,也可以作为云凝结核(CCN)或冰核(IN)改变云的反照率和寿命期来影响辐射平衡,进而影响气候变化(Seinfeld and Pandis,2006;Zhang et al,2007)。高浓度的PM2.5会降低大气能见度,影响空气质量,影响生态系统(Greenwald et al,2006),同时其表面吸附的有机物、重金属等有毒有害的物质会对人体的呼吸系统、心脑血管、免疫系统等产生损害,并增加患癌的几率(Happo et al,2008;Lelieveld et al,2016)。根据以往对颗粒物污染的研究,颗粒物污染的发生主要与PM2.5及其化学组分的特性密切相关,对PM2.5的形成过程、反应机理及其主要来源的深入研究是目前改善我国环境空气质量的主要瓶颈之一(曹军骥,2012,2014)。
在过去的几十年内,随着工业化和城市化进程的不断加快,我国污染物的排放量显著增加,大气污染问题日益严峻(Liu and Diamond,2005;Chan and Yao,2008;Parrish and Zhu,2009;Yang et al,2011;Parrish and Stockwell,2015;Tie et al,2015;Gao et al,2016)。近年来,关中地区的大气污染水平位居全国前列,二次气溶胶的前提物SO2和NOx的排放强度远高于我国其他重点城市群,秋冬季大气污染状况尤为严重(Cao et al,2012a,2012b)。在2013年1月我国大范围持续性雾霾事件中,西安及周边地区的PM2.5质量浓度远高于北京、上海、广州等一线城市PM2.5的质量浓度(Huang et al,2014)。“国十条”中指出,要重点改善“三区十群”重点污染区域的环境空气质量,关中地区已被列入“三区十群”的重点研究区域(贺泓等,2013)。中国科学院地球环境研究所2003年至2013年连续十年的每日监测结果显示:十年来关中地区PM2.5的平均质量浓度为167 μg m-3,是我国环境空气二级标准(35 μg m-3)的4.8倍,其中西安市2003年至2011年间冬季PM2.5的平均质量浓度达(233.6±121.5) μg m-3(曹军骥,2014)。李国辉和冯添(2016)在对2014年2月关中地区重污染期间PM2.5的输送与来源的模拟研究中发现:模拟期间西安市PM2.5的平均质量浓度为226 μg m-3,属于重度污染,其中居民生活源的贡献超过40%。Bei et al(2016a)把关中地区冬季主要的天气形势分为六类,并指出其中四类天气形势不利于污染物的扩散,两类有利于污染物的扩散,研究还发现在冬季不利于污染物扩散的天气形势下,关中地区PM2.5的平均质量浓度介于150—250 μg m-3。Bei et al(2016b)对2013年12月关中地区一次大气重污染过程的模拟研究结果表明:模拟期间的天气形势非常不利于污染物的扩散及输送,如果采取污染源减排措施,则需要将关中地区的人为源排放减少90%以上才能使PM2.5浓度降低到35 μg m-3以下。
与京津冀等其他城市群相比,关中地区自2013年10月才初步具备对PM2.5的自动监测条件和技术,对大气细颗粒物的污染特征、形成过程及其主要来源等方面的相关研究起步较晚,系统研究的深度不够。近年来,随着国家实施“一带一路”和“西咸一体化”建设,咸阳在国内外社会政治经济活动中的重要地位日益突出,但与国内其他城市类似,咸阳市同样面临着严峻的大气污染问题。在咸阳迅速发展的背景下,基于过去研究取得的资料和结果越来越难以真实反映咸阳市大气颗粒物的来源及其贡献、污染控制现状及变化趋势等,如目前咸阳市SO2的减排可以达到20%以上,但是依据现有的排放清单数据做出的模拟结果却很难解释当前大气污染的特征及规律。因此,为加强大气颗粒物污染治理效果,准确获取本地排放、外来输送及二次源对大气颗粒物的贡献变得尤为重要。本文主要基于WRF-CHEM模式模拟研究2016年11月、12月关中地区两次大气重污染事件期间的大气污染过程,定量解析咸阳市本地排放及外来输送对当地PM2.5污染的贡献以及关中地区各污染源对咸阳市PM2.5质量浓度的贡献,以期为当地有关部门制定合理有效的大气细颗粒物污染综合防治策略及污染减排措施供可靠的依据。
1   模式和方法
1.1   WRF-CHEM模式
WRF-CHEM(weather research and forecast model with chemistry)模式是由美国国家大气科学中心(NCAR)和美国国家海洋大气管理局(NOAA)等多家机构联合开发的中尺度区域大气动力-化学耦合传输模式。模式的气象模块和化学传输模块在时间和空间分辨率上完全耦合,使用相同的垂直和水平坐标,实现了气象过程和化学过程的实时在线传输与反馈。WRF模式是完全可压的非静力模式,对发生在大气中的湍流交换、大气辐射、积云降水、云微物理及陆面过程等多种物理过程采用不同的参数化方案,为化学模式在线供大气流场,模拟大气污染物的传输(包括平流、扩散和对流过程)、沉降(干沉降和湿沉降)、化学转化,气溶胶的形成、辐射和光解等物理和化学过程,可以反映真实大气环境中的各种物理和化学反应过程。
本研究中使用的WRF-CHEM模式是由李国辉等在Molina能源与环境研究中心开发的版本(Li et al,2010,2011a,2011b,2012)。通过发展一个灵活的气相光化学模式,可以在模拟时使用不同的化学机制(CBIV,RAMD2及SAPRC),并将美国环保局发展的CMAQ气溶胶模块加入到WRF-CHEM模式。有机气溶胶的模拟采用非传统的VBS(volatility basis set)方法(Donahue et al,2006;Robinson et al,2007;Li et al,2011b),包括乙二醛(glyoxal)和甲基乙二醛(methylglyoxal)对二次有机气溶胶的贡献;无机气溶胶的模拟利用ISORROPIA Version 1.7(Nenes et al,1998)。该版本的WRF-CHEM模式已成功模拟了臭氧、无机气溶胶、有机气溶胶、气溶胶的光学厚度和单次散射反照率等。
1.2   模式设置
WRF-CHEM模式模拟选取2016年11月12-19日和2016年12月16-21日期间咸阳市两次大气重污染事件,模式模拟区域如图1,中心点为109°E,34°15′N,模式的水平分辨率为3 km,网格数为200×200,垂直方向包括35层(近地面层高30 m,2.5 km高空以上层高500 m,14 km以上高空层高1 km)。关中盆地南北分别被陕北高原和秦岭山脉包围,西部以宝鸡峡为界,东至潼关港口,盆地内的地势西窄东宽,当盆地内无盛行风向时,大气污染物很难扩散。当关中盆地内盛行东风或东北风时,东部地区的大气污染物就会被向西输送,从而加剧西安、咸阳一带的大气污染(Bei et al,2016a,2016b)。图1b中的黑色圆点表示关中盆地内国控站的位置,其中西安13个站,咸阳4个站,宝鸡8个站,铜川4个站,渭南4个站,国控站基本都位于城市中,分布比较密集,黑色加粗的边界线代表咸阳市的行政边界。


图1   模式模拟区域及国控站观测点分布
Fig.1 WRF-CHEM model simulation domain with topography (the filled black circles represent the ambient monitoring sites, the area inside the bold black border is Xianyang City)
WRF-CHEM模式模拟所选择的物理参数化方案主要包括:WSM 6-class微物理方案(Hong and Lim,2006),MYJ TKE湍流动能边界层方案(Janjić,2002),Noah陆面过程方案(Chen and Dudhia,2001)和Goddard长波和短波辐射方案(Chou and Suarez,1994,1999)。模式中采用SAPRC-99化学机制以及CMAQ模式中的气溶胶模块;湿沉降遵循CMAQ模式中使用的方法,干沉降遵循Wesely(1989)对化学物质的表面干沉积的参数化方案;光解速率用FTUV模式(Li et al,2011a,2005)来计算,其中考虑了气溶胶和云对光解速率的影响。无机气溶胶的计算根据ISORROPIA Vertion 1.7(Nenes et al,1998)的方法,有机气溶胶的计算则使用非传统的VBS方法,考虑了乙二醛和甲基乙二醛对二次有机气溶胶的贡献(Li et al,2011b,2010)。模式中气象场的初始条件和边界条件来自NCEP FNL 1°×1°再分析资料。化学场的初始条件和边界条件来自MOZART每6小时的输出数据(Horowitz et al,2003)。人为源排放清单采用清华大学的MEIC排放清单(Zhang et al,2009;Li et al,2017),主要包括工业源、电厂源、交通源、居民源和农业源的排放。生物源排放利用MEGAN模式在线计算(Guenther et al,2006)。
1.3   统计检验方法
采用平均偏差(MB)、均方根误差(RMSE)和一致性指数(IOA)来评价WRF-CHEM模式模拟结果的可靠性。IOA表示观测值与模拟值之间的相对偏差,其值介于0-1,越趋近于1表示模拟结果越好。计算公式如下:
\(MB=\frac{1}{N}\sum _{i=1}^{N}\left({P}_{i}-{O}_{i}\right)\) (1)
\(RMSE={\left[\frac{1}{N}\sum _{i=1}^{N}{\left({P}_{i}-{O}_{i}\right)}^{2}\right]}^{\frac{1}{2}}\) (2)
\(IOA=1-\frac{\sum _{i=1}^{N}{\left({P}_{i}-{O}_{i}\right)}^{2}}{\sum _{i=1}^{N}{\left(\left|{P}_{i}-\stackrel{-}{O}\right|+\left|{O}_{i}-\stackrel{-}{O}\right|\right)}^{2}}\) (3)
式中:Pi和Oi分别表示模拟值和观测值;N 表示参与比较的总个数;Pi和Oi分别表示模拟值和观测值的平均值。
1.4   敏感性试验设计
针对关中地区秋冬季两次大气重污染事件分别进行7次WRF-CHEM模式模拟,其中各包括1次基准试验和6次敏感性试验(表1)。基准试验里考虑了MEIC排放清单中所有污染源的排放,基准试验的模拟结果用来和观测数据进行比较,从而验证模式的可靠性。敏感性试验中分别去除了MEIC排放清单中所有的人为源排放、咸阳市本地的人为源排放以及关中地区工业源、电厂源、居民源和交通源的排放,敏感性试验的模拟结果分别用来评估咸阳市PM2.5的背景浓度、咸阳市本地排放对当地PM2.5质量浓度的贡献以及关中地区不同污染源对咸阳市PM2.5污染的贡献。
表1   敏感性试验设计
试验人为源排放
CasesAnthropogenic Emissions
基准试验包括MEIC排放清单中所有人为源的排放
Base caseInclude all emissions in MEIC emission inventory
敏感性试验1去除MEIC排放清单中所有人为源的排放
Sensitivity case 1Exclude all emissions in MEIC emission inventory
敏感性试验2去除MEIC排放清单中咸阳市所有人为源的排放
Sensitivity case 2Exclude all emissions in the Xianyang City in MEIC emission inventory
敏感性试验3去除MEIC排放清单中关中地区工业源的排放
Sensitivity case 3Exclude industry sources emissions in Guanzhong Basin in MEIC emission inventory
敏感性试验4去除MEIC排放清单中关中地区电厂源的排放
Sensitivity case 4Exclude power sources emissions in Guanzhong Basin in MEIC emission inventory
敏感性试验5去除MEIC排放清单中关中地区居民源的排放
Sensitivity case 5Exclude residential sources emissions in Guanzhong Basin in MEIC emission inventory
敏感性试验6去除MEIC排放清单中关中地区交通源的排放
Sensitivity case 6Exclude transportation sources emissions in Guanzhong Basin in MEIC emission inventory
2   结果和讨论
2.1   模式验证
2.1.1   秋季模拟情况
秋季选取的模拟时段为2016年11月12-19日。模拟期间,关中地区PM2.5的平均质量浓度为167.0 µg m-3,环境空气质量处于重度污染水平,其中西安市PM2.5的平均质量浓度为190.0 µg m-3,咸阳市PM2.5的平均质量浓度为181.7 µg m-3,其中最高浓度为252.3 µg m-3。图2给出了2016年11月12-19日关中盆地、西安市和咸阳市模式模拟与国控站观测的PM2.5小时质量浓度的时间序列变化。就整个盆地而言,WRF-CHEM模式基本合理地模拟了PM2.5质量浓度的时间变化趋势,IOA为0.91,和观测数据相比,模式稍微低估了PM2.5的质量浓度,MB为−7.5 µg m-3;在西安,模式也略微低估了PM2.5的质量浓度,MB为−7.5 µg m-3,且模拟的偏差较大,RMSE为38.6 µg m-3,IOA为0.87;但是在咸阳,模式整体高估了PM2.5的质量浓度,MB为5.4 µg m-3,RMSE为46.7 µg m-3,IOA为0.77。总体来看,模式基本合理再现了模拟时段内PM2.5的时间变化趋势及污染过程,但对于11月16-17日PM2.5质量浓度的峰值的模拟存在一定偏差,这主要是由人为源排放的不确定性造成的。


图2   2016年11月12-19日关中盆地、西安市和咸阳市观测(黑色圆点)和模拟(红线)的PM2.5小时质量浓度的时间序列变化
Fig.2 Comparisons of measured (black dots) and simulated (solid red lines) diurnal profiles of near-surface hourly mass concentrations of PM2.5 in Guanzhong Basin (a), Xi’an (b), and Xianyang (c) during the simulation period from 12 to 19 November 2016
图3给出了关中地区2016年11月12-19日期间模拟及观测的近地表PM2.5的日均质量浓度的空间分布及8天平均的PM2.5质量浓度的空间分布。11月12日整个盆地污染程度较轻,少数城市地区的PM2.5质量浓度达到150 µg m-3;13日盆地南部污染程度加重,西安市区内PM2.5质量浓度超过250 µg m-3;14日在来自盆地外的北风的作用下,污染物向盆地东南方向扩散,盆地东部污染程度加重;15日在东北风和南风的相互作用下盆地内污染物向西扩散,污染面积急剧增大,盆地内大部分地区PM2.5的质量浓度超过150 µg m-3;16日整个盆地处于静稳状态,盆地内风速较小,污染物主要累积在西南部;17日盆地内PM2.5达到严重污染水平,盆地南部PM2.5的质量浓度超过250 µg m-3;18日在西南风作用下,盆地西部PM2.5污染程度有所减轻,但西安、咸阳等城市地区PM2.5的质量浓度仍在150 µg m-3以上,处于重污染水平,19日在强北风的作用下,盆地内PM2.5污染程度减轻。就8天平均的PM2.5质量浓度的空间分布来看,模拟期间关中盆地中心的西安和咸阳市大部分地区处于重污染水平,PM2.5的质量浓度在150-250 µg m-3,城市周边及郊区的污染程度相对较轻,PM2.5的质量浓度在115 µg m-3以下。整体来看,模式倾向于高估咸阳市PM2.5的污染状况,并且没有很好地模拟出观测到的PM2.5的质量浓度的空间变化。主要原因是模式的水平分辨率是3 km,可分辨的有效范围大约为21 km,而西安市和咸阳市内观测站点的水平距离大都小于10 km,造成模式无法分辨出近地表观测到的PM2.5质量浓度的空间变化。另外一个可能的原因是模式模拟的水平风场发展较快,造成模拟结果与观测值之间存在一定偏差。


图3   2016年11月12-19日模拟(彩色阴影)和观测(圆点)的关中地区近地表PM2.5的日均质量浓度以及8天平均质量浓度的空间分布
Fig.3 Pattern comparisons of observed (colored circles) vs. simulated (color counters) daily averaged and 8 days averaged mass concentrations of near-surface PM2.5 during the simulation period from 12 to 19 November 2016 in Guanzhong Basin (the black arrows indicate simulated surface winds)
2.1.2   冬季模拟情况
冬季选取的模拟时段为2016年12月16-21日。模拟期间,关中地区PM2.5的平均质量浓度为226.4 µg m-3,环境空气质量处于严重污染水平,其中西安市PM2.5的平均质量浓度为275.0 µg m-3,咸阳市PM2.5的平均质量浓度为265.7 µg m-3,其中最高浓度为584.0 µg m-3。图4给出了2016年12月16-21日关中盆地、西安市和咸阳市模式模拟与国控站观测的PM2.5小时质量浓度的时间序列变化。就整个盆地而言,模式合理地模拟了PM2.5质量浓度的时间变化趋势,IOA为0.82,与观测数据相比,模式稍微高估了盆地内PM2.5的质量浓度,MB为7.6 µg m-3;在西安,模式也略微高估了PM2.5的质量浓度,MB为5.4 µg m-3,且模拟的偏差较大,RMSE为112.2 µg m-3,IOA为0.81;但是在咸阳,模式略微低估了PM2.5的质量浓度,MB为−0.6 µg m-3,RMSE为97.4 µg m-3,IOA为0.82。总体来看,模式基本合理再现了模拟时段内PM2.5的时间变化趋势及污染过程,但模式没有准确模拟到12月20日白天PM2.5的高值,主要原因可能是模式模拟的水平风场发展过快,导致模拟的PM2.5提早消散,与观测数据存在一定的偏差。


图4   2016年12月16-21日关中盆地、西安市和咸阳市观测(黑点)和模拟(红线)的PM2.5小时质量浓度的时间序列变化
Fig.4 Comparisons of measured (black dots) and simulated (solid red lines) diurnal profiles of near-surface hourly mass concentrations of PM2.5 in Guanzhong Basin (a), Xi’an (b), and Xianyang (c) during the simulation period from 16 to 21 December 2016
图5给出了关中地区2016年12月16-21日期间模拟与观测的近地表PM2.5的日均质量浓度的空间分布及6天平均的PM2.5质量浓度的空间分布。模拟期间关中盆地内PM2.5的污染水平较重,其中西安和咸阳市大部分地区处于严重污染水平,PM2.5的质量浓度超过250 µg m-3,城市周边及郊区的污染程度相对较轻,PM2.5的质量浓度在150 µg m-3以下。12月16日在东北风和南风的相互作用下,污染物累积在盆地南部,PM2.5的质量浓度在75-250 µg m-3,咸阳市污染水平相对较轻,PM2.5的质量浓度在150 µg m-3以下;从17日开始,盆地内水平风向较弱,大部分地区处于静稳状态,非常不利于污染物扩散,造成PM2.5在盆地内累积;到19日,盆地内大部分地区PM2.5的质量浓度超过250 µg m-3,其中盆地中心城市地区的PM2.5的质量浓度超过500 µg m-3,达到极度污染水平;20日东北风的发展使污染物开始扩散;到21日,强的西北风在盆地内盛行,将污染物向东输送,盆地内PM2.5的污染程度显著降低,PM2.5的质量浓度基本不超过115 µg m-3。整体来看,模式倾向于低估咸阳市PM2.5的污染状况,并且没有很好地模拟出观测到的PM2.5的质量浓度的空间变化。


图5   2016年12月16-21日模拟(彩色阴影)和观测(圆点)的关中地区近地表PM2.5的日均质量浓度以及6天平均质量浓度的空间分布
Fig.5 Pattern comparisons of observed (colored circles) vs. simulated (color counters) daily averaged and 6 days averaged mass concentrations of near-surface PM2.5 during the simulation period from 16 to 21 December 2016 in Guanzhong Basin (the black arrows indicate simulated surface winds)
总体而言,WRF-CHEM模式基本可以合理地模拟出关中地区PM2.5质量浓度的时间变化和空间分布,但是模拟结果与观测数据之间仍然存在一定的偏差。除气象要素(如边界层和水平风场的模拟)的不确定性外,人为源排放的不确定性也是造成模拟结果存在偏差的重要原因。
2.2   敏感性试验
2.2.1   秋季PM2.5来源
图6给出了2016年11月12-19日咸阳市本地排放对PM2.5质量浓度的日均贡献的空间分布,图7给出了秋季模拟期间咸阳市本地排放对PM2.5质量浓度的平均贡献的空间分布以及PM2.5的背景浓度的空间分布。模拟期间,咸阳市PM2.5的平均背景浓度约为32.9 µg m-3,占咸阳市总PM2.5质量浓度的17.9%。总体来看,在秋季,咸阳市本地排放对当地PM2.5污染水平的影响比较显著,11月12-19日咸阳市本地排放对当地PM2.5污染水平的平均贡献在30-100 µg m-3。值得注意的是,在污染相对较轻的11月12、13和16日,咸阳市本地排放对当地PM2.5质量浓度的贡献超过100 µg m-3,而严重污染期间咸阳市本地排放对PM2.5质量浓度的贡献则低于100 µg m-3。这说明在秋季重污染期间,咸阳市PM2.5污染主要受外来输送的影响,而本地排放对轻度和中度污染水平PM2.5的贡献较大。表2给出了秋季模拟期间咸阳市本地排放对PM2.5质量浓度的平均贡献。模拟时段内,咸阳市本地排放对当地PM2.5质量浓度的平均贡献约为61.2 µg m-3,占PM2.5总质量浓度的33.4%。因此,对于咸阳市来说,除去背景贡献,大约有48.7%的PM2.5来自外来输送。此外,咸阳市的本地排放对整个关中盆地PM2.5质量浓度的平均贡献约为23.8%(38.0 µg m-3),对西安市PM2.5质量浓度的平均贡献约为4.1%(7.5 µg m-3)。这主要是由于关中盆地的地形所造成的,咸阳市位于陕西关中平原腹地,东与西安市毗邻,西临宝鸡市,当盆地内发生重污染时,盛行风主要是东风,造成西安市及东部周边地区形成的污染物向西输送,使咸阳市的空气质量进一步恶化,而咸阳市的排放对其他地区的影响较小。另外,宝鸡市及周边地区的污染物也会在西南风的作用下向东输送至咸阳市,进而影响咸阳市的空气质量。


图6   2016年11月12-19日咸阳市本地排放对当地PM2.5质量浓度的日均贡献的空间分布
Fig.6 Spatial distribution of the daily average contribution from local emissions to the PM2.5 mass concentrations in Xianyang City during the simulation period from 12 to 19 November 2016


图7   2016年11月12-19日咸阳市本地排放对当地PM2.5质量浓度的平均贡献的空间分布以及PM2.5的背景浓度的空间分布
Fig.7 Spatial distribution of the average contribution from local emissions to the PM2.5 mass concentrations (a) in Xianyang City and the background PM2.5 concentrations (b) during the simulation period from 12 to 19 November 2016
表2   2016年11月12-19日咸阳市本地排放对PM2.5质量浓度的平均贡献
区域 Area基准试验
Base case
/(µg m-3)
敏感性试验(去除咸阳市本地排放)
Sensitivity simulation
(exclude the local emissions in Xianyang City)
/(µg m-3)
变化量
Mass change
/(µg m-3)
百分比
Percentage change
/%
关中地区
Guanzhong Basin
160.0122.038.023.8
西安市
Xi’an
182.4174.97.54.1
咸阳市
Xianyang
183.2122.061.233.4
图8给出了2016年11月12-19日关中地区工业源、电厂源、居民源和交通源对咸阳市PM2.5质量浓度的平均贡献的空间分布。秋季模拟期间,关中地区工业源对咸阳市PM2.5质量浓度的平均贡献在30-40 µg m-3,平均约为40.5 µg m-3;电厂源对咸阳市PM2.5质量浓度的平均贡献不超过10 µg m-3,平均约为3.6 µg m-3;居民源的平均贡献在60-100 µg m-3,平均约为68.6 µg m-3;交通源的平均贡献在15-30 µg m-3,平均约为20.6 µg m-3。表3给出了秋季模拟时段内关中地区各污染源排放对咸阳市PM2.5质量浓度的平均贡献。在模拟时段内,关中地区居民源对咸阳市PM2.5的污染水平占主导地位,贡献约为37.4%;工业源和交通源对咸阳市PM2.5的贡献分别为22.1%和11.2%;电厂源的贡献最小,为2.0%。由此说明:秋季居民源对咸阳市PM2.5污染起主导作用,主要来自居民做饭、家用燃煤、生物质燃烧等的排放;其次是工业源,主要来自咸阳市内石油化工厂的排放;交通源的贡献相对较小。因此,在秋季重污染期间,可以主要通过控制居民源和工业源排放来减轻咸阳市的PM2.5污染。值得注意的是,关中地区电厂源对咸阳市PM2.5质量浓度的贡献只有2%,这主要是因为电厂源通常被认为是点源,本地排放占主导地位,受输送的影响较小,因此,在制定污染减排措施时需要特别注意咸阳市本地电厂源的排放。


图8   2016年11月12-19日关中地区工业源、电厂源、居民源和交通源对咸阳市PM2.5质量浓度的平均贡献的空间分布
Fig.8 The spatial distribution of the average contribution to the PM2.5 mass concentrations in Xianyang City from industry (a), power (b), residential (c), and transportation sources (d) in Guanzhong Basin during the simulation period from 12 to 19 November 2016
表3   2016年11月12-19日关中地区各污染源排放对咸阳市PM2.5质量浓度的平均贡献
敏感性试验
Sensitivity simulations
PM2.5
/(µg m-3)
变化量
Mass change
/(µg m-3)
百分比
Percentage change
/%
去除工业源
Industry-off
142.840.822.1
去除电厂源
Power-off
179.73.62.0
去除居民源
Residential-off
114.768.637.4
去除交通源
Transportation-off
162.720.611.2
2.2.2   冬季PM2.5来源
图9给出了2016年11月12-19日咸阳市本地排放对PM2.5质量浓度的日均贡献的空间分布,图10给出了模拟期间咸阳市本地排放对当地PM2.5质量浓度的平均贡献的空间分布以及PM2.5的背景浓度的空间分布。冬季模拟期间,咸阳市PM2.5的平均背景浓度约为25.9 µg m-3,占咸阳市总PM2.5质量浓度的9.8%。总体来看,冬季咸阳市本地排放对当地PM2.5污染水平的影响比较显著,模拟期间咸阳市本地排放对当地PM2.5污染水平的贡献在20-100 µg m-3,在重污染的12月18和19日本地排放的贡献均超过100 µg m-3。由此说明:冬季重污染期间,咸阳市本地排放对重度和严重污染水平下PM2.5的贡献较大,而对轻度和中度污染水平PM2.5的贡献相对较小,这和秋季的影响略有不同,除了气象条件的差别,主要是由于冬季供暖期排放量显著增加造成的。表4给出了冬季模拟期间咸阳市本地排放对PM2.5质量浓度的平均贡献。模拟时段内咸阳市本地排放对当地PM2.5质量浓度的平均贡献约为81.7 µg m-3,占当地PM2.5总质量浓度的31.0%。因此,除去背景贡献,咸阳市冬季重污染期间大约有59.2%的PM2.5来自外来输送。这一结果略高于秋季的结果,说明随着冬季大气污染的加重,区域输送对咸阳市PM2.5的贡献也愈加显著。此外,咸阳市本地排放对整个关中地区PM2.5质量浓度的平均贡献约为6.9%(16.0 µg m-3),对西安市PM2.5质量浓度的平均贡献约为4.3%(11.9 µg m-3)。


图9   2016年12月16-21日咸阳市本地排放对当地PM2.5质量浓度的日均贡献的空间分布
Fig.9 Spatial distribution of the daily average contribution from local emissions to the PM2.5 mass concentrations in Xianyang City during the simulation period from 16 to 21 December 2016


图10   2016年12月16-21日咸阳市本地排放对当地PM2.5质量浓度的平均贡献的空间分布以及PM2.5的背景浓度的空间分布
Fig.10 Spatial distribution of (a) the average contribution from local emissions to the PM2.5 mass concentrations in Xianyang City and (b) the background PM2.5 concentrations during the simulation period from 16 to 21 December 2016
表4   2016年12月16-21日咸阳市本地排放对PM2.5质量浓度的平均贡献
区域 Area基准试验
Base case
/(µg m-3)
敏感性试验(去除咸阳市本地排放)
Sensitivity simulation
(exclude the local emissions in Xianyang City)
/(µg m-3)
变化量
Mass change
/(µg m-3)
百分比
Percentage change
/%
关中地区
Guanzhong Basin
232.7216.716.06.9
西安市
Xi’an
278.8266.911.94.3
咸阳市
Xianyang
263.4181.781.731.0
图11给出了2016年12月16-21日关中地区工业源、电厂源、居民源及交通源对咸阳市PM2.5质量浓度的平均贡献的空间分布。模拟时段内,关中地区工业源对咸阳市PM2.5质量浓度的贡献在20-60 µg m-3,平均约为41.1 µg m-3;电厂源的贡献在3-15 µg m-3,平均约为5.1 µg m-3;居民源的贡献在100-200 µg m-3,平均约为159.6 µg m-3;交通源的贡献在15-40 µg m-3,平均约为25.9 µg m-3。表5给出了模拟期间关中地区主要污染源排放对咸阳市PM2.5质量浓度的平均贡献。可以看出:冬季关中地区居民源对咸阳市PM2.5污染起主导作用,贡献可以达到60.6%,远高于其他污染源,工业源和交通源的贡献分别为15.6%和9.8%,电厂源的贡献仅占2.0%。冬季关中地区居民源对咸阳市PM2.5质量浓度的贡献显著高于秋季,且远高于其他污染源的贡献,这主要是由于冬季供暖期间燃煤量急剧增加造成的。冬季关中地区工业源对咸阳市PM2.5的贡献低于秋季,这主要是由于冬季工业活动的强度没有秋季活动强度大造成的。与秋季相比,冬季关中地区交通源对咸阳市PM2.5的贡献有所降低,说明冬季重污染期间控制交通源并不会显著降低PM2.5的质量浓度。此外,冬季关中地区电厂源对咸阳市PM2.5的贡献与秋季相当,进一步说明电厂源主要是本地排放,受外来输送的影响较小。另外,电厂排放主要以NOx和SO2等气体污染物为主,NOx和SO2是形成硝酸盐、硫酸盐等二次污染物的主要前体物,同时NOx也是臭氧生成的前体物,因此,当电厂减排时,NOx和SO2浓度降低,硝酸盐、硫酸盐的浓度也会随之下降,但是这会使得臭氧升高,生成大量二次有机气溶胶,同时也会产生NOx,进而使硝酸盐含量增加,故电厂排放的污染物对PM2.5的影响是一个复杂的化学过程,需要进一步的深入研究与探讨。


图11   2016年12月16-21日关中地区工业源、电厂源、居民源和交通源对咸阳市PM2.5质量浓度的平均贡献
Fig.11 Spatial distribution of the average contribution to the PM2.5 mass concentrations in Xianyang City from industry (a), power (b), residential (c), and transportation sources (d) in Guanzhong Basin during the simulation period from 16 to 21 December 2016
表5   2016年12月16-21日关中地区各污染源排放对咸阳市PM2.5质量浓度的平均贡献
敏感性试验
Sensitivity simulations
PM2.5
/(µg m-3)
变化量
Mass change
/(µg m-3)
百分比
Percentage change
/%
去除工业源
Industry-off
222.341.115.6
去除电厂源
Power-off
258.35.12.0
去除居民源
Residential-off
103.8159.660.6
去除交通源
Transportation-off
237.525.99.8
3   结论
基于WRF-CHEM模式模拟研究2016年11月、12月关中地区两次大气重污染事件中咸阳市本地排放对当地PM2.5污染水平的贡献以及关中地区不同污染源对咸阳市PM2.5质量浓度的贡献,主要结论如下:
(1)WRF-CHEM模式基本可以合理模拟出关中地区秋冬季大气重污染期间PM2.5质量浓度的时间变化及空间分布,但是模式模拟结果与观测数据之间仍然存在一定的偏差,除气象因素(如边界层和水平风场的模拟)的影响外,人为源排放的不确定性也是造成模式模拟偏差的一个重要原因。
(2)敏感性试验结果表明:秋冬季大气重污染期间,咸阳市本地排放对当地PM2.5质量浓度的贡献约为30%,除去背景贡献,外源输送对当地PM2.5质量浓度的贡献可以达到50%-60%。这主要是由关中盆地的特殊地形造成的,当盆地内发生重污染时,盛行风主要是东风,造成西安及东部周边地区形成的污染物向西输送,加剧咸阳市的大气污染状况。
(3)在关中地区的主要大气污染源中,居民源是秋冬季咸阳市最主要的PM2.5来源。秋季大气污染期间,关中地区居民源对咸阳市PM2.5污染水平的贡献约为37.4%;工业源和交通源对的贡献分别为22.1%和11.2%;电厂源的贡献仅占2.0%。冬季大气重污染期间,关中地区居民源对咸阳市PM2.5质量浓度的贡献高达60.6%;工业源和交通源对的贡献分别为15.6%和9.8%;电厂源的贡献约为2.0%。因此,在秋冬季大气重污染期间,应该主要通过控制居民源和工业源排放来减轻咸阳市PM2.5污染。
致谢
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稿件与作者信息
李霞
LI Xia
吴佳睿
WU Jiarui
刘浪
LIU Lang
李国辉
LI Guohui
ligh@ieecas.cn
科技部项目(Y7YF051437)
Ministry of Science and Technology of the People’s Republic of China (Y7YF051437)
出版历史
出版时间: 2018年10月20日 (版本7
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地球环境学报
Journal of Earth Environment