研究论文 网络优先出版 版本 3
下载
成都西南城郊黑碳和PM2.5浓度变化特征及其影响因子
Characteristics of black carbon and PM2.5 concentration and influencing factors over suburban of southwest Chengdu
: 2019 - 07 - 31
: 2019 - 12 - 17
: 2019 - 12 - 26
297 0 0
摘要&关键词
摘要:四川盆地是我国灰霾和大气污染易发和频发区之一,关于本地区黑碳气溶胶(Black Carbon, BC)的相关研究目前较少。利用2017年11月-2018年12月成都西南城郊地区黑碳气溶胶以及PM2.5观测资料,结合气象资料和其它污染物浓度资料,分析BC和PM2.5浓度,BC浓度在PM2.5浓度中所占比例(黑碳占比)的季节、月、日变化特征,及其影响因子。1)BC逐小时浓度范围0.18~40.51 μg·m-3,平均值为(5.26±4.68) μg·m-3,本底浓度3.34 μg·m-3。PM2.5逐小时浓度范围1~344.5 μg·m-3,平均值为(60.02±46.91) μg·m-3,本底浓度33.38 μg·m-3。日变化均呈“白天低早晨夜间高”的变化特征,其中冬季浓度最高,春、秋季次之,夏季浓度最低。2)黑碳占比均值为9.16% ± 5.13%,白天黑碳占比值低,夜间黑碳占比值高,且比值夏季最高,冬季最低。随着空气污染加重,冬季占比值缓慢增加,其他三季占比值减小。3)BC与NO2和CO相关性较好,表明西南城郊BC排放主要受机动车尾气、生物质燃烧影响。BC和SO2相关系数偏小,燃煤等工业源排放对西南城郊BC的贡献较小。4)风速、温度和湿度与BC浓度均有很好的相关性,其中风速对BC浓度的影响最大,当风速小于2 m/s时,BC浓度值明显偏高;BC浓度大于20 μg·m-3的高值区主要集中在西北、西南以及东北风向上,即偏东北方向市中心大气中的污染物,以及西南方向远郊地区的污染物可能对西南城郊黑碳高浓度的贡献更大。
关键词:黑碳;黑碳占比;细粒子;变化特征;气象因子
Abstract & Keywords
Abstract: Background, aim, and scope Black carbon (BC) is an aerosol component produced by the incomplete combustion of fossil fuels and biomass. As a component of PM2.5, it has been associated with air quality, climate change and human health. Due to its twofold effects on air quality and climate change, BC is of wide concern in the atmospheric sciences. Sichuan Basin is experiencing severe air pollution during wintertime in recent years, while limited studies focusing on the BC aerosols in this region. The objective of this study is to reveal the basic feature, main sources of BC and influencing factors, to provide a reliable knowledge for air pollution and BC contral. Materials and methods Black carbon was measured at Chengdu Suburban site from November 2017 to December 2018 using a seven-channel Aethalometer (AE-33). Only BC concentration with 880 nm wavelength was employed in this study. PM2.5, SO2, NO, CO2 and ground-based meteorological data were derived from Shuangliu weather station in Chengdu.In this study, seasonal, monthly, and diurnal changes of BC and PM2.5 mass concentrations, the ratio of BC in PM2.5 were analyzed over suburban of southwest Chengdu. The relationship between BC and gaseous pollutants and the influences of meteorological conditions on BC concentrations were analyzed. Results BC concentration ranged from 0.18 to 40.51 μg·m-3, with an average of 5.26±4.68 μg·m-3. PM2.5 concentration ranged from 1 to 44.5 μg·m-3, with an average of 60.02 ± 46.91 μg·m-3.The background concentrations of BC and PM2.5 were 3.34 μg·m-3 and 33.38 μg·m-3 respectively. The average ratio of BC in PM2.5 was 9.16% ± 5.13%. Both the concentrations and the ratio of BC in PM2.5 presented clear diurnal variations, characterized by bimodal types.Two peaks appeared at 7:00~9:00 in the morning and 22:00~23:00 in the evening and the lowest value was 15:00~17:00 in the afternoon. When PM2.5 concentrations increased, the ratio of BC in PM2.5 decreased. The BC and PM2.5 concentrations were highest in winter and lowest in summer, while the ratio of BC in PM2.5 varied in the opposite trend. Gaseous pollutants CO and NO2 had the strongest correlation with BC, while the correlation coefficient between BC and SO2 was lower. The BC concentration generally higher when the wind speed lower than 2 m/s. High BC concentration (>20 μg·m-3 ) mainly occurred in NE, SW and NE winds. Discussion In this study, we only used one site data observed one year in suburban of southwest Chengdu to investigate and discuss the characteristics of BC, PM2.5 and their relationship as well as influencing factors. Based on statistical analysis on BC and gaseous pollutants concentrations, we identified the important contributions of the biomass burning and motor vehicle exhaust to BC emission of this region. In this study, when the PM2.5 concentrations increased, the ratio of BC in PM2.5 decreased. Compared with other research results, the characteristics of the ratio of BC in PM2.5 is different owing to the differences in the meteorological factors and sources of BC in various regions. Conclusions The temporal and spatial characteristics of BC over suburban of southwest Chengdu were influenced by the local source emissions and meteorological conditions. Pollutants from downtown area in the NW direction and outer suburbs in in the SW direction contribute more to the BC concentration. Recommendations and perspectives This study explored the influencing factors of BC concentration level, revealed the air quality situation in Chengdu suburban, which provides some reference for the government to make scientific policy to prevent and control the air pollution in Chengdu.
Keywords: black carbon; the ratio of BC in PM2.5; fine particles; characteristics; meteorological factors
黑碳是大气气溶胶重要组成部分,在燃烧中产生,并直接排放到大气中的一类特殊的含碳物质,是短期气候变化、环境污染以及人体健康等方面重要影响因子。20世纪50年代“伦敦烟雾”事件的发生首次将黑碳气溶胶作为环境问题的一个方面提出。黑碳气溶胶会导致正的辐射强迫,大大降低其他气溶胶如硫酸盐气溶胶的负强迫作用,对地气系统有增暖作用(IPCC, 1995,2000)。黑碳作为大气污染物的主要成分之一,可吸附其他致癌物质,会对环境和人体健康产生不利影响。流行病学研究发现,暴露于空气中黑碳会对人体心血管系统、呼吸系统和以及神经系统等造成一定程度的影响(Mikoajczyk et al, 2015;Janssen et al, 2011; Hua et al, 2015;Liang et al, 2017)。
黑碳作为大气细颗粒物PM2.5的重要组成部分,对PM2.5的物理化学性质有着重要影响。九十年代起,国内关于黑碳气溶胶自身的变化特征和对大气细颗粒物的影响作用的相关研究逐渐起步。研究发现(严晗等,2014;杨一帆等,2018;陈超等,2015;徐昶等,2014;孙天乐等,2015;张玉兰等,2018;张昕等,2019;张宸赫等,2017;张骁等,2015),大部分城市秋冬两季黑碳浓度高,春夏两季浓度低。个别城市秋季浓度偏高,冬春季浓度偏低。黑碳气溶胶是一次排放污染物,在大气中化学反应活性低(Bond et al, 2007; Petzold et al, 2013),不参与化学反应,其季节变化特征主要受当地排放源状况以及气象条件的影响。排放源和气象条件的差异带来的影响还体现在黑碳气溶胶的日变化中,例如,白天生物质燃烧、交通运输等,以及地面受太阳辐射加热,大气垂直运动强,边界层高度升高,而夜间辐射减少,边界层高度降低,垂直扩散条件弱(Gao et al, 2018; Wang et al, 2018; Ding et al, 2016),使得黑碳日变化呈“白天低夜间高”的单峰型或“早晚高,中午低”双峰型特征(Liu et al, 2014; Massling et al, 2015)。BC在PM2.5中所占比例视为BC对细颗粒物的贡献率。Cao et al(2007)对中国多个城市地区气溶胶采样发现BC/PM2.5比值约为6%,呈现出北方高于南方,东部高于西部时空差异。张宸赫等(2017)在研究北京地区BC/PM2.5比值得出,随着PM2.5浓度的升高,BC浓度增大,黑碳占比减小。
四川盆地是我国灰霾和大气污染易发和频发区之一,2008年来自工业、居民生活源、火电和供暖、生物质燃烧以及交通源的黑碳排放量总计8.985×104 t(张楠等,2013),关于川渝地区黑碳气溶胶的相关研究目前较少(秦世广等,2007;孙欢欢等,2016;李芳芳等,2017;郑超等,2016)。相关研究表明成都地区黑碳浓度呈现出冬高夏低,春秋平稳变化的季节特征,但不同年份和地区黑碳的浓度值仍有较大的差异。与重庆地区黑碳浓度水平特征研究相比,成都地区浓度水平高于重庆地区(张灿等,2014;钟杰等,2016)。本文在当前研究基础上,研究在大气污染防治和城市化不断发展的条件下,成都西南城郊地区黑碳浓度水平,结合颗粒物数据,对比黑碳与细颗粒物关系和占比,探究黑碳浓度水平影响因素,进一步揭示成都市空气质量状况,为空气质量治理提供一定参考。
1   材料与方法
1.1   观测站点
本文研究时段为2017年12月1日至2018年11月30日。观测站点位于成都信息工程大学西南航空港校区大气观测场(30.58°N,103.99°E),观测点西南向约5.9 km处有成都双流国际机场,距观测场约1 km环绕着成都绕城高速与机场高速,观测场四周主要是西南城郊居民生活区以及少部分农田。该观测站点所测数据可客观反映受交通、农业和人类生活源影响的西南城郊大气环境黑碳浓度水平以及大气污染状况。
1.2   资料来源
本文所使用BC浓度数据由黑碳仪(AE-33)获得,该仪器利用气溶胶的光学吸收特性,通过连续采集石英滤膜上的颗粒物来测定光的衰减,根据黑碳气溶胶在370 nm,470 nm,520 nm,590 nm,660 nm,880 nm和950 nm波段对光的吸收特性和透射光的衰减程度,获得黑碳气溶胶的质量浓度,属于滤膜测量法(Petzold et al, 2018)。测量过程中BC浓度易受到有机碳气溶胶光吸收特性的影响,但在880 nm波段下有机碳对BC测量结果影响最小(Zhuang et al, 2014),为减小有机碳对测量的干扰,本次研究选用880 nm波段下监测数据为大气中BC的真实浓度。仪器测量分辨度0.001 μg·m-3或1 ng·m-3,时间分辨率为1 s或60 s,流速2~5 L/Min。
PM2.5资料和NO2、CO、SO2浓度为双流区空气质量小时数据。地面气象资料为成都双流气象站(站点经纬度:30.35° N,103.55° E)的逐小时温度、湿度、风速风向、降水、能见度观测数据。BC和PM2.5观测数据因站点改造或断电导致部分缺失,全年有效小时数据分别为7134 h,8117 h。
2   结果与分析
2.1   BC和PM2.5总体变化特征
2.1.1   观测期间BC和PM2.5浓度逐日和季节变化
BC和PM2.5逐日和季节变化如图1和图2所示,空白区域数据缺测。研究时段,西南城郊逐小时BC浓度变化范围0.18~40.51 μg·m-3,平均值为5.26±4.68 μg·m-3.日均BC浓度变化范围0.87~25.26 μg·m-3, 平均值为5.25±3.77 μg·m-3。逐小时PM2.5浓度变化范围1~344.50 μg·m-3,平均值为60.02±46.91 μg·m-3.日均PM2.5浓度变化范围7.02~242.98 μg·m-3, 平均值为60.08±42.75 μg·m-3。观测期间BC和PM2.5日均浓度变化波动较大,变化幅度在冬、春两季以及秋季10月、11月下旬尤为显著,此期间有相对较多的高浓度大气污染事件发生。四季分布特征中,BC冬季浓度(8.15±4.91 μg·m-3)高于全年平均水平(5.25±3.77 μg·m-3),是春季浓度(5.13±2.78 μg·m-3)的1.6倍,夏季浓度(3.28±1.42 μg·m-3)的2.5倍,秋季质量浓度(3.91±2.25 μg·m-3)的2倍左右。而PM2.5冬季浓度(101.45±49.68 μg·m-3)约是春季浓度(58.83 ±28.65 μg·m-3)的1.7倍,夏季浓度(31.48 ±14.05 μg·m-3)的3.2倍,秋季浓度(45.51±30.43 μg·m-3)的2.2倍,高于全年平均水平(60.08±42.69 μg·m-3)。BC与PM2.5浓度逐日变化趋势一致,四季变化均呈现出冬季最高,夏季最低,春、秋季次之的特征。


图1   BC、PM2.5浓度日均变化
Fig.1 Annual variation of daily average BC and PM2.5 concentration


图2   质量浓度季节均值
Fig.2 Seasonal average concentration of BC and PM2.5
2.1.1   BC和PM2.5本底质量浓度
某一区域的某种污染物平均浓度仅能反映当地该污染物在研究时段内的浓度平均值,无法衡量长时间背景浓度值。本底浓度是指大气环境中某种物质基本混合均匀后的浓度,能反映出某一尺度区域内处于均匀混合状态的某种成分的大气浓度水平,本研究中将出现频率最高的污染物峰值浓度作为该地区的本底浓度,反映本底污染背景值(程丁等,2018;黄超等,2018)。利用高斯函数(GaussAmp)对西南城郊BC和PM2.5频数分布进行非线性曲线拟合,得到四季BC和PM2.5本底浓度(图3)。BC和PM2.5全年平均本底浓度为3.34 μg·m-3和33.38 μg·m-3,冬、春两季的本底浓度高于夏秋两季。


图3   BC和PM2.5小时平均浓度频数分布
Fig.3 Frequency distribution of BC and PM2.5 concentration in the four seasons
与我国其他站点BC浓度水平对比(表1),成都西南城郊站相较于成都郊区温江站,BC平均浓度偏低,而BC本底浓度高于温江站(秦世广等,2007)。这种结果可能与温江站点观测期间BC浓度波动较大,冬季和春季均出现浓度高值,使得温江站点BC平均值偏大,而本底值偏小。同成都市区相比,本次观测BC平均值和本底值均小于城区,说明近年来成都空气质量有一定的改善(孙欢欢等,2016)。与其他郊区站点对比,成都西南城郊BC平均值和本底值高于北京(荆俊山等,2011)、南京(肖思晗等,2016)、上海东滩(肖秀珠等,2011),深圳西涌(程丁等,2018),广州帽峰山(陈慧忠等,2013)、甘肃兰州(张磊等,2011)、乌鲁木齐河源(张昕等,2019)等郊区站点,且远高于甘肃祁连山(Zhao et al,2012)、西藏纳木错(Zhang et al,2017)、新疆慕士塔塔(Zhu et al,2017)等偏远地区。与其他城区站点相比,成都西南城郊BC浓度水平高于上海(肖秀珠等,2011)、深圳(程丁等,2018),和北京(张宸赫等,2017)、与重庆(钟杰等,2016)、东莞(陈慧忠等,2013)、合肥(魏桢等,2015)等地浓度水平相近。本研究中的BC浓度水平高于其他城市郊区站点浓度水平,与部分城区站点浓度水平相近,导致这种差异可能与观测站点的位置,以及研究区域的污染源差异有关。
表1   我国不同站点BC浓度对比(μg•m-3)
站点类型
Area
观测站点
Site
观测时间
Date
平均浓度
Mean concentration
本底浓度
background concentrations
郊区 Rural成都(本研究)
Chengdu(This research)
2017.12-2018.115.26±4.683.34
成都温江
Wenjiang,Chengdu
1999.9-2000.86.292.85
深圳西涌
Xiyong,Shenzhen
2014.1-2015.61.12±0.900.30±1.16
南京
Nanjing
2015.1-2015.102.52±1.751.43
北京
Beijing
2010.7-2010.82.89±1.62/
广州帽峰山
Maofeng,Guangzhou
2009.1-2009.122.431.4
上海东滩
Dongtan,Shanghai
2007.12-2008.111.70±2.30/
兰州
Lanzhou
2007.1-2009.81.571.0
乌鲁木齐
Urumqi
2016.8-2017.70.520.16~0.29
偏远地区 remote祁连山
Qilian Shan
2009.5-2011.30.02~0.07/
西藏纳木错
Nam Co, Tibet
2010.10-2014.100.07/
新疆慕士塔塔
Muztagata,Xinjiang
2009.11-2010.90.13/
城区 Urban成都
chengdu
2013.9-2014.77.322.43~5.0
重庆
Chongqin
2013.4-2014.24.86±2.373.0~3.5
深圳竹子林
Zhuzilin,Shenzhen
2014.1-2015.62.58±1.911.13±0.81
北京
Beijing
2013.11-2015.104.77±4.49/
东莞
Dongguan
2009.1-2009.125.272.3
上海浦东
Pudong,Shanghai
2007.12-2008.113.80±3.20/
合肥
Hefei
2013.6-2014.54.88±2.992.0~3.0
2.2   BC浓度与PM2.5浓度的比值变化
2.2.1   细颗粒物PM2.5中BC比例季节变化
BC与PM2.5呈较好的相关性,相关系数达到0.64,回归斜率(△BC/△PM2.5)为0.078,该值与上海2005年夏季的0.075(Zhou et al, 2009)、杭州2011年7月~2012年6月的0.076基本相同(徐昶等,2014),高于北京2005年夏季的0.027(Zhou et al, 2009)、南京2015年的0.022(肖思晗等,2016)。BC与PM2.5相关系数高,与黑碳气溶胶是PM2.5的重要组成部分有关,BC和PM2.5的来源大部分是一致的,而不同地区相关系数值的不同可能是不同地区污染源排放差异造成。
图4和表2是研究时段黑碳占比变化特征,冬季变化趋势较平缓,比值变化范围在0.05 ~ 0.15之间。黑碳占比变化趋势在春季3月平缓,4月、5月起伏,占比最大值可达0.18。夏、秋两季趋势变化较冬、春两季起伏剧烈,11月又趋于平缓。黑碳占比全年平均为9.16%±5.13%,四季变化中夏季占比值最高,为7.81%±3.55%。冬季黑碳占比值最低,为7.81%±3.55%。黑碳占比四季变化特征和BC以及PM2.5浓度冬季最高、春季最低的变化特征不同。黑碳是一次排放污染物,在大气中化学反应活性低(Bond et al, 2013; Petzold et al, 2013)。冬、春、秋三季较夏季污染严重,随着空气质量恶化,PM2.5中的二次成分由于发生化学反应而快速增多, 而BC 等一次物质单纯依靠物理变化累积且增长速度缓慢,可能因此造成相对清洁的夏季黑碳占比平均值高于污染较重的其他三季黑碳占比平均值(张宸赫等,2017)。


图4   黑碳占比日均变化
Fig.4 Annual variation of the daily average ratio of BC in PM2.5
表2   BC浓度与PM2.5浓度占比(BC/PM2.5)平均值
季节 Season冬季
Winter
春季
Spring
夏季
Summer
秋季
Autumn
全年
Annual average
黑碳占比(BC/PM2.5)7.81%
±
3.55%
8.29%
±
4.71%
11.31%
±
5.87%
9.76%
±
5.73%
9.16%
±
5.13%
2.2.2   BC质量浓度和黑碳占比日变化特征
图5显示,BC、PM2.5浓度和黑碳占比日变化均呈“白天低早晨、夜间高”的双峰型特征。浓度在凌晨到早晨之间缓慢增加至峰值,上午到下午之间浓度剧烈降低降至谷值,随后到夜间再次剧烈增加。四季日变化中,冬季BC与PM2.5浓度高于全年平均,夏、秋两季浓度低于全年平均,而春季浓度在0:00至9:00之间高于全年平均,之后低于全年平均。黑碳占比夏季日变化值高于全年平均,冬、春两季日变化占比值低于全年平均。BC、PM2.5以及黑碳占比日变化特征主要受气象条件以及排放源的影响(贝耐芳等,2017)。峰值的出现受早晚出行高峰影响,早上7:00-9:00是出行高峰期,且距离观测站1 km环绕着成都绕城高速与机场高速,交通使得大量污染物累积增加(钟杰等,2016)。午后,太阳辐射变强,边界层高度发展剧烈,大气运动对流活动增强,利于污染物扩散稀释,浓度降至最低,且冬季日出时间晚于其他三季,使得冬季日变化峰值出现时间晚于其他三季峰值出现时间。而夜间边界层高度低,风速小,不利于污染物扩散,且测站周边夜间多重型货车、柴油车,使得夜间污染物浓度值居高不下。PM2.5的峰值出现时间比BC和黑碳占比的峰值时间滞后,这可能和PM2.5不仅受一次污染物影响外,还受污染物二次转化和形成的影响有关(徐昶等,2014)。白天出行高峰期,在光照充足,大气氧化剂如O3的存在下,汽车尾气排放的NOX等一次污染物二次转化形成细颗粒物,而BC化学性质稳定不易发生二次转化,使得细颗粒物PM2.5的峰值时间稍晚于BC峰值时间(徐昶等,2013)。


图5   日变化趋势
Fig.5 Diurnal changes of BC and PM2.5 concentrations and the ratio of BC in PM2.5 in the four seasons
a - BC;b - PM2.5;c - BC/PM2.5
2.2.3   不同污染等级下黑碳占比变化特征
根据环保部提供的空气质量分级标准,划分PM2.5浓度,得到研究时段四季成都西南城郊不同PM2.5污染等级下,BC浓度与黑碳占比的均值,如表3所示,BC浓度随空气质量的恶化而增加,BC与PM2.5的浓度变化趋势相同,冬春两季空气质量较夏秋两季差。随着空气质量的恶化,冬季黑碳占比值增加,污染等级达到轻之后,黑碳占比值变化缓慢;夏秋两季黑碳占比值随着空气质量的恶化逐渐减小;春季黑碳占比值在污染等级优与良之间减小,污染等级大于等于轻时,黑碳占比值缓慢增加。可能原因:冬季重污染发生次数较其他三季频繁,PM2.5主要受BC等一次排放污染物影响,黑碳占比值随着空气质量恶化而增大;其他三季相对于冬季大气更清洁,清洁条件下PM2.5可能更易受污染物二次转化影响,NOX等一次污染物转化形成更多的细颗粒物,而BC不易发生化学反应,使得PM2.5浓度增加,黑碳占比值反而减小(钟杰等,2016;徐昶等,2013)。
表3   不同PM2.5污染等级下BC浓度特征
污染等级
Level
PM2.5
/(μg·m-3)
冬季 Winter春季 Spring
BC/(μg·m-3)BC/PM2.5BC /(μg·m-3)BC/PM2.5
优 Good0~351.84±0.456.85%±2.04%2.62±1.219.78%±4.09%
良 Moderate35~753.98±1.117.22%±1.17%4.08±1.667.94%±2.31%
轻度 Light75~1157.27±2.238.01%±2.04%6.99±1.878.03%±1.98%
中度 Medium115~15010.86±3.478.35%±2.21%12.18±2.278.92%±0.56%
重度 Heavy150~25015.40±3.788.08%±1.50%--
严重 Severe>250----
污染等级
Level
PM2.5 /(μg·m-3)夏季 Summer秋季 Autumn
BC/(μg·m-3)BC/PM2.5BC /(μg·m-3)BC/PM2.5
优 Good0~352.37±0.7712.19%±3.45%2.35±0.879.78%±4.09%
良 Moderate35~754.62±1.039.94%±2.20%4.37±1.658.15%±2.35%
轻度 Light75~115--6.54±1.847.35%±1.57%
中度 Medium
115~150--7.78±0.826.51%±0.59%
重度 Heavy150~250----
严重 Severe
>250----
2.3   BC浓度与气态污染物
大气中的BC排放按行业可分为工业源、火电与供暖、居民生活消费、交通运输以及生物质燃烧;根据能源类型可分为化石燃烧、生物质燃烧和生物质(张楠等,2013)。为进一步探究西南城郊BC可能来源,图6给出了BC与NO2、CO和SO2小时浓度线性回归分析的结果。
BC与NO2相关系数达到0.41,回归斜率(△BC/△NO2)为0.103,表明西南城郊BC与NO2有着共同来源。大气中氮氧化物主要来源于燃料的燃烧过程,燃烧过程中首先生成为NO,NO进入大气后逐步被氧化成NO2(汤莉莉等, 2011)。本观测站点四周环绕着成都绕城高速与机场高速,且地处城郊商住交通混合区,受机动车尾气排放影响较大,汽车尾气的排放导致NOX浓度的升高,BC与NO2的相关性表明交通运输对西南城郊BC有贡献。
BC与CO相关系数达到0.54,回归斜率(△BC/△CO)为0.005。BC和CO均来自于化石燃料、生物质以及生物燃料的燃烧,受污染源排放差异的影响,不同地区△BC/△CO值有差距。该值略高于北京地区的0.004(Zhou et al, 2009; Song et al, 2013),杭州地区2011年的0.003(徐昶等,2014),以及南京北郊2015年的0.001(肖思晗等 ,2016),低于上海地区2005年的0.010(Zhou et al, 2009)。有研究得出,△BC/△CO值的差异受生物质燃烧的影响较大,生物燃烧期间△BC/△CO值一般低于平均水平(Li et al, 2007)。例如上海地区观测时间为5月~6月初,尚未进入秸秆焚烧高峰期,△BC/△CO值较高。2015年北京地区农作物秸秆燃烧BC排放总量15.08 t,江苏地区2790.21 t,浙江地区561.52 t,四川地区689.03 t(王文杰等,2019),使得江苏南京、浙江杭州的△BC/△CO受秸秆燃烧影响,低于北京地区。而本观测站地处城郊,附近高速环绕,是城郊商住、交通混合区,受生物质燃烧的影响作用相对与北京、杭州和南京北郊地区略小,△BC/△CO值略高于以上三个地区。
BC与SO2相关系数仅为0.16,远小于BC与NO2、CO相关系数。SO2主要来源于煤、石油等燃烧,例如电厂燃煤等固定工业源。西南城郊BC浓度受机动车尾气排放,生物质燃烧影响更大,燃煤等工业源排放对本地BC的贡献相对较小。


图6   BC与NO2、CO和SO2污染物相关性
Fig.6 Correlations between NO2, CO, SO2 concentration and BC concentration
2.4   BC浓度与气象要素关系分析
研究时段气象要素变化如图7,成都西南城郊全年日均湿度52%~96%,日均温度0~30 ℃;日均风速较小,最大风速不超过4.5 m/s,日累积降水主要集中在夏秋两季,春季降雨较小,冬季几乎没有降雨;冬季12月至春季3月末日均能见度较差,同时期的黑碳质量浓度较其他时间段浓度高。


图7   气象要素逐日变化
Fig.7 Annual variation of meteorological factors
2.4.1   与温度和湿度的关系
温度、湿度和BC的相关系数为0.98和0.93,温度与BC浓度呈负相关,湿度与BC正相关。图8可见,温度降低,BC浓度增加。可能与低温下居民取暖设施使用增加以及汽车低温状态下启动会增加BC 排放有关,且冬季低温下,边界层高度较低,污染物累积浓度偏高(赵淑雨等,2016)。剔除降水对湿度的影响,随着湿度的增加,BC浓度增加。可能与夜间温度低,湿度高,白天随着温度的升高,湿度降低有关,且在高湿的情况下,BC颗粒物表面会包裹一层亲水物质,成为亲水性气溶胶,粒子表面吸附能力大大增强,发生吸湿性增长反应,使得大气中BC浓度增加(Connant,2002;Sharma, 2012;Pan,2017;Marco,2018)。


图8   温度、湿度和BC浓度的关系
Fig.8 Correlations between temperature, humidity and BC concentration
2.4.2   与风速和风向的关系
成都西南城郊小时风速范围0.3~9 m/s,日均风速范围0.5~4.5 m/s之间,大部分集中在2.5 m/s以下。风速划分成18个区间,不同区间内风速均值和BC浓度均值散点分布见图9(左),风速和BC的相关系数为0.95,BC浓度的变化受风速影响显著,随着风速的增加,BC浓度降低;静风和小风条件下,BC平均浓度较大。风速风向和BC小时浓度四季变化见图9(右),半径为风速,填色为BC小时浓度。冬、春两季BC浓度较夏、秋两季高,当风速小于2 m/s时,BC浓度值明显偏高,冬季与秋季低风速高浓度现象最显著,可能与冬、春季BC污染较重,且风速低不利于BC扩散有关。当风速大于2 m/s,BC浓度逐渐减低;风速大于4 m/s,BC浓度大部分为低值,少数仍为高值。这可能是远距离BC排放通过气团输送至本地,造成本地污染物扩散条件良好下,BC浓度值仍较高。当BC浓度高于10 μg·m-3时,北-西北-西风向和南-西南风向的比例为36.72%,31.55%,东-东北风向和南-东南风为23.35%和8.38%。当BC浓度高达20 μg·m-3情况下,东-东南-南风向比例仅为6.61%。当风向为西北、西南以及东北风向,西南城郊易出现BC高浓度事件。西南城郊四季主导风向为北-东北风和西南风,表明西北、西南以及东北方向上的气流会将途径区域的污染物输送至西南城郊,即偏东北方向市中心大气中的污染物,以及西南方向上的产生的污染物可能对西南城郊黑碳高浓度的贡献更大。


图9   风速和BC浓度的关系
Fig.9 Correlations between wind speed and BC concentration
3   结论
(1)研究时段成都西南城郊地区BC浓度均值(5.26±4.68)μg·m-3,本底浓度3.34 μg·m-3,PM2.5浓度均值(60.02±46.91)μg·m-3,本底浓度33.38 μg·m-3,冬春两季BC、PM2.5浓度高于夏秋季。黑碳占比均值9.16%±5.13%。夏季占比值最高,春秋季次之,冬季最低。BC、PM2.5浓度和黑碳占比在四季均呈显出“白天低早晨夜间高”的日变化特征。BC和黑碳占比峰值出现的时间为早上7:00-8:00和晚上22:00-23:00之间,PM2.5峰值时间稍滞后;三者谷值通常出现在15:00-17:00之间。随着PM2.5浓度增加,BC浓度增大,冬季黑碳占比增大,其他三季黑碳占比值减小。
(2)BC与PM2.5、NO2和CO相关性较好,△BC/△PM2.5为0.078,△BC/△NO2为0.103,△BC/△CO为0.005。BC和PM2.5来源较一致,主要受机动车尾气排放,生物质燃烧影响。BC与SO2相关系数为0.16,远小于BC与NO2、CO相关系数,SO2主要来源于电厂燃煤等固定工业源排放,固定工业源排放对西南城郊BC的贡献较小。
(3)风速、温度和相对湿度与BC浓度均有很好的相关性,其中风速对BC浓度水平的影响最大。西南城郊四季的高频风向均为北-东北风向,高BC浓度下,城郊对应风向为西北、西南以及东北风,即偏北方向市中心大气污染物,以及西南方向上产生的污染物会输送至城郊地区,影响成都西南城郊BC浓度水平。温度、湿度对BC浓度的影响作用小于风速的影响,温度升高,BC浓度降低;湿度增加,BC浓度增大。
致谢
贝耐芳, 吴佳睿, 冯添, 等. 2017. 交通源对西安夏季空气质量影响模拟研究[J]. 地球环境学报, 8(6): 524-540.[Bei Naifang, Wu Jiarui, Feng Tian, et al. 2017. Contribution of transportation emission to summertime air quality in Xi’an, China [J]. Journal of Earth Environment, 8(6): 524-540.]
陈超, 何曦, 杨乐. 2015. 杭州市环境空气中黑碳质量浓度变化特征[J].环境监测管理与技术,2015, 27(01): 60-62. [Chen Chao,He Xi,Yang Le. 2015. Concentration Variety Characteristics of Black Carbon in Ambient Air of Hangzhou City[J]. The Administration and Technique of Environmental Monitoring, 27(01): 60-62.]
陈慧忠, 吴兑, 廖碧婷, 等. 2013. 东莞与帽峰山黑碳气溶胶浓度变化特征的对比[J]. 中国环境科学, 33(4): 605-612. [Chen Huizhong, Wu Dui, Liao Biting, et al. 2013. Compare of black carbon concentration variation between dongguan and maofengshan[J]. 33(4): 605-612.]
程丁, 吴晟, 吴兑,等. 2018. 深圳市城区和郊区黑碳气溶胶对比研究[J].中国环境科学, 38(05):1653-1662. [Cheng Ding, Wu Cheng, Wu Dui, et al. Comparative study on the characteristics of black carbon aerosol in urban and suburban areas of Shenzhen[J]. China Environmental Science, 38(05):1653-1662.]
黄超, 赵锦慧, 何超,等. 2018. 2015年秋冬季武汉城区黑碳气溶胶的分布及源区分析[J].生态环境学报, 27(03):542-549. [Huang Chao, Zhao Jinhui, He Chao,et al. 2018. The analysis of distribution and source area of black carbon aerosol in Wuhan City in autumn and winter of 2015 [J]. Ecology and Environmental Sciences, 27(3): 542-549.]
荆俊山, 张仁健, 陶俊. 2011. 北京郊区夏季 PM2.5和黑碳气溶胶的观测资料分析[J]. 气象科学, 2011,31(4):510-515.[ Jing Junshan,Zhang Renjian,Tao Jun. 2011. Continuous observation of PM2.5 and black carbon aerosol during summer in Beijing suburb. Journal of the Meteorological Sciences, 31(4): 510-515]
李芳芳. 2017. 成都市大气颗粒物谱分布特征[A]. 环境工程2017增刊2下册[C].:工业建筑杂志社,2017:6.[ Li Fangfang, Ni Changjian, Yao Jialin, et al. 2017. The characteristics of the size distribution of atmospheric particles in Chengdu [J]. Environmental engineering, 2017:6.]
秦世广, 汤洁, 石广玉, 等. 2007. 四川温江黑碳气溶胶浓度观测研究[J].环境科学学报, (08): 1370-1376. [Qin S G, Tang J, Shi G Y, et al. 2007. Observational study of black carbon at Wenjiang, Sichuan Province[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 27(8):1370 -1376.]
孙欢欢, 倪长健, 崔蕾. 2016. 成都市黑碳气溶胶污染特征及与气象因子的关系[J].环境工程, 34(06):119-124+129. [Sun Huanhuan, Ni Changjian,Cui Lei. 2016.Characteristics of black carbon aerosol pollution in Chengdu and the relationship between meteorological factors. Air Pollution Control, 34(06):119-124+129.]
孙天乐, 何凌燕, 曾立武, 等. 2015. 无锡市大气PM2.5中黑碳的粒径分布与混合态特征[J].中国环境科学, 35(04):970-975.[Sun Tianlei, He Lingyan, Zeng Liwu, et al. 2015. Characteristics of black carbon aerosol in Wuxi[J]. China Environmental Science, 35(04): 970-975.]
汤莉莉,祝愿,牛生杰,等. 2011. 南京北郊大气细粒子中黑碳气溶胶的观测研究[J].环境科学学报, 31(04):709-716.[ Tang L L,Zhu Y,Niu S J,et al. 2011. Observation of black carbon in fine particulate matter in the north suburb of Nanjing[J]. Acta Scientiae Circumstantiae,31(4): 709-716.]
王文杰, 田杰, 张勇, 等. 2019. 我国典型秸秆露天燃烧黑碳的高时间分辨率排放特征及其排放清单[J].地球环境学报,2019,10(02):190-200. [Wang W J, Tian J, Zhang Y, et al. 2019. High time resolution emission characteristics and emission inventory of black carbon in typical crop residues burning in China[J]. Journal of Earth Environment, 10(2): 190–200.]
魏桢,朱余,张劲松,等.2015. 合肥市黑炭气溶胶浓度分布和变化特征研究[J]. 中国环境监测, 31(6):22-27. [Wei Zhen, Zhu Yu, Zhang Jinsong, et al. 2015. The concentration distribution and variation characteristics of black carbon aerosols in Hefei[J]. Environmental Monitoring in China, 31(6): 22-27.]
肖思晗, 于兴娜, 朱彬, 等. 2016. 南京北郊黑碳气溶胶污染特征及影响因素分析[J].环境科学, 37(09): 3280-3289.[Xiao Sihan, Yu Xingna, Zhu Bin, et al. 2016. Characteristics of black carbon aerosol and influencing factors in Northern Suburbs of Nanjing[J]. 37(09):3280-3289.]
肖秀珠,刘鹏飞,耿福海,等.2011. 上海市区和郊区黑碳气溶胶的观测对比[J]. 应用气象学报, 22(2): 158-168.[Xiao Xiuzhu, Liu Pengfei, Geng Fuhai, et al. 2011. Comparison of black carbon aerosols in urban and suburban areas of Shanghai[J]. Journal of applied meteorological science, 22(2): 158-168.]
徐昶,沈建东,何曦,等.2013. 杭州无车日大气细颗粒物化学组成形成机制及光学特性[J].中国环境科学, 33(03): 392-401. [Xu Chang, Shen Jiandong, Ye Hui, et al. 2014. Characteristics and source of black carbon aerosol pollution in Hangzhou[J]. China Environmental Science, 34(12): 3026-3033.]
徐昶,沈建东,叶辉,等. 2014. 杭州黑碳气溶胶污染特性及来源研究[J].中国环境科学, 34(12):3026-3033. [Xu Chang, Shen Jian dong, Ye Hui, et al. 2014. Characteristics and source of black carbon aerosol pollution in Hangzhou [J]. China Environmental Science, 34(12): 3026-3033.]
严晗, 吴烨,张少君,等. 2014. 北京典型道路交通环境机动车黑碳排放与浓度特征研究[J].环境科学学报, 34(8): 1891-1899. [Yan H,Wu Y,Zhang S J,et al. 2014. Emission characteristics and concentrations of vehicular black carbon in a typical freeway traffic environment of Beijing[J]. Acta Scientiae Circumstantiae,34( 8) : 1891-1899]
杨一帆, 汤莉莉, 许潇锋, 等.2018. 南京冬夏硫酸盐和硝酸盐对黑碳混合态的影响[J].中国环境科学, 38(04): 1221-1230. [Xu Xiaofeng, Jiang Lei, Liu Dantong, et al. 2018. Impact of sulfate and nitrate on black carbon aerosols at Nanjing in winter and summer [J]. China Environmental Science, 38(04): 1221-1230.]
张灿,周志恩,翟崇治,等.2014.重庆市黑碳气溶胶特征及影响因素初探[J].环境科学学报,2014,34(04):812-818. [ Zhang C,Zhou Z E,Zhai C Z,et al. 2014. Characteristics and influencing factors of black carbon aerosol in Chongqing[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 34(4): 812-818.]
张宸赫,程兴宏,赵天良,等.2017. 不同季节气象条件对北京城区高黑碳浓度变化的影响[J].环境科学学报, 37(6):2255-2264. [Zhang C H,Cheng X H,Zhao T L,et al. 2017. Impact of meteorological conditions on high black carbon concentrations in urban area of Beijing in different seasons[J].Acta Scientiae Circumstantiae,37(6): 2255-226.]
张磊, 张镭, 张丁玲, 等. 2011. 兰州远郊区黑碳气溶胶浓度特征[J]. 中国环境科学, 31(8): 1248-1255. [Zhang Dingling, Zhao Shiqiang, Huang Jianping, et al. 2011. Property of black carbon concentration over outskirts of Lanzhou, Northwest China[J]. 31(8): 1248-1255.]
张楠,覃栎,谢绍东. 2013. 中国黑碳气溶胶排放量及其空间分布[J].科学通报, 58(19):1855-1864. [Zhang N, Qin Y, Xie S D. 2013. Spatial distribution of black carbon emissions in China. Chin Sci Bull, 5858(19):1855-1864.]
张骁, 汤洁, 武云飞, 等. 2015. 2006—2012 年北京及周边地区黑碳气溶胶变化特征[J]. 中国粉体技术, 21(04): 24-29+35.[Zhang Xiao, Tang Jie, Wu Yunfei, et al. 2015. Variation of black carbon aerosol observed in Beijing and surrounding area during 2006-2012[J]. 21(04):24-29+35. ]
张昕, 李忠勤, 明镜, 等. 2019. 乌鲁木齐河源区黑碳气溶胶浓度特征及其来源分析[J]. 环境科学学报, 39(1): 212-221. [ Zhang X,Li Z Q,Ming J,et al. 2019.Characteristics of black carbon aerosol and source apportionment at the headwater of Urumqi River[J]. Acta Scientiae Circumstantiae,39( 1) : 212-221]
张玉兰, 康世昌. 2018. 利用多波段热光碳分析仪解析碳质气溶胶特征:以兰州市为例[J].中国科学:地球科学, 48(10): 1363-1376. [Zhang Y, Kang S. 2018. Characteristics of carbonaceous aerosols analyzed using a multiwavelength thermal/optical carbon analyzer: A case study in Lanzhou City. Science China Earth Sciences, 48(10): 1363-1376.]
赵淑雨,铁学煕,曹军骥. 2016. 2008—2010年冬季关中地区黑碳气溶胶时间变化的成因分析[J].地球环境学报, 7(06):598-604.[Zhao Shuyu, Tie Xuexi, Cao Junji. 2016. Causes for temporal variation of 2008-2010 black carbon concentrations during winter in the Guanzhong region[J]. Journal of Earth Environment, 7(06):598-604.]
郑超. 成都大气中黑碳浓度及其颗粒物特征研究[D].西南交通大学,2016.[Zheng Chao. 2016. Study on the characteristics of black carbon concentration and particulate matter in the atmosphere of Chengdu[D]. Southwest Jiaotong University ]
钟杰, 翟崇治, 余家燕, 等.重庆市核心区黑碳气溶胶浓度特征以及影响因素分析[J].环境工程学报,2016,10(02):805-810. [Zhong Jie, Zhai Chongzhi, Yu Jiayan, et al. 2016. Concentration characteristics of black carbon aerosol and its impact factors in Chongqing core area[J]. 10(02): 805-810.]
Bond T C,Bhardwaj E,Dong R,et al. Historical emissions of black and organic carbon aerosol from energy-related combustion, 1850−2000.Global Biogeochemical Cycles,2007,21(2):doi:10.1029/2006GB002840.
Cao J J, Lee S C, Chow J C, et al. 2007. Spatial and seasonal distributions of carbonaceous aerosols over China [J]. Journal of Geophysical Research, D112( D22) ,doi: 10.1029 /2006JD008205.
Conant W C, Nenes A, Seifeld J H. 2002. Black carbon radiative heating effects on cloud microphysics and implications for the aerosol indirect effect 1.Extended Kohler theory[J].Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 107 (D21 ): 4604.
Ding A J,Huang X,Nie W,et al. 2016. Enhanced haze pollution by black carbon in megacities in China[J].Geophysical Research Letters, 43: 2873–2879.
Gao J,Zhu B,Xiao H,et al. 2018. Effects of black carbon and boundary layer interaction on surface ozone in Nanjing, China[J].Atmospheric Chemistry Physics, 18: 7081-7094.
Hua J, Geng F, Peng L, et al. 2015. GW26-e4777 Differentiation the acute effects of Black Carbon and PM2.5 on blood pressure during pregnancy[J]. Journal of the American College of Cardiology, 66(16): C119-C120.
IPCC. Climate change 1995: the science of climate change[R]. 1995: 113-114.
IPCC. Climate Change 2000: Chapter 6. Radiative forcing of climate change[R]. 2000: 25-26.
Janssen N A, Hoek G, Simic-Lawson M, et al. 2011. Black carbon as an additional indicator of the adverse health effects of airborne particles compared with PM10 and PM2.5 [J]. Environmental Health Perspectives, 119(12): 1691.
Li X, Wang S, An L, et al. 2007. Particulate and trace gas emissions from open burning of wheat straw and corn stover in China[J]. Environmental Science and Technology, 41:6052–6058.
Liang F, Tian L, Guo Q, et al. 2017. Associations of PM2.5 and Black Carbon with Hospital Emergency Room Visits during Heavy Haze Events: A Case Study in Beijing, China[J]. International Journal Environment Research and Public Health, 14(7): 725.
Liu D,Allan J D, Young D E,et al. 2014. Size distribution, mixing state and source apportionment of black carbon aerosol in London during wintertime[J].Atmospheric Chemistry Physics, 14: 10061-10084.
Marco Zanatta, Paolo Laj,Martin Gysel, et al. 2018. Effects of mixing state on optical and radiative properties of black carbon in the European Arctic[J].Atmospheric Chemistry and Physics, 18: 14037–14057.
Massling A,Nielsen I E,Kristensen D,et al. 2015. Atmospheric black carbon and sulfate concentrations in Northeast Greenland[J]. Atmospheric Chemistry Physics, 15: 9681-9692.
Mikoajczyk U, Bujakpietrek S, Szadkowskastańczyk I. 2015. Worker exposure to ultrafine particles during carbon black treatment [J]. Medycyna Pracy, 66(3): 317-326.
Pan X, Kanaya Y, Taketani F, et al. 2017. Emission characteristics of refractory black carbon aerosols from fresh biomass burning: a perspective from laboratory experiments[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 17(21):1-26.
Petzold A, Ogren J A, Fiebig M, et al. 2013. Recommendations for reporting “black carbon” measurements[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 13(16): 8365-8379.
Petzold A, Ogren J A, Fiebig M, et al. 2018. Recommendations for reporting "black carbon" measurements[J].Atmospheric Chemistry and Physics, 13: 8365-8379.
Sharma R K, Bhattarai B K, Sapkota B K, et al. 2012 Black carbon aerosols variation in Kathmandu valley,Nepal[J].Atmospheric Environment, 63: 282-288.
Song S, Wu Y, Xu J, et al. 2013. Black carbon at a roadside site in Beijing: Temporal variations and relationships with carbon monoxide and particle number size distribution[J]. Atmospheric Environment, 77: 213-221.
Wang Zilin, Huang Xin, and Ding Aijun. 2018. Dome effect of black carbon and its key influencing factors:a one-dimensional modelling study[J].Atmospheric Chemistry Physics, 18: 2821-2834.
Zhang X, Ming J, Li Z Q, et al. 2017. The online measured black carbon aerosol and source orientations in the Nam Co region, Tibet[J]. Environ Sci Pollut Res Int, 24(32): 25021-25033.
Zhao S Y, Ming J, Xiao C D, et al. 2012. A preliminary study on measurements of black carbon in the atmosphere of northwest Qilian Shan[J].Journal of Environmental Sciences, 24(1): 152-159.
Zhou X, Gao J, Wang T, et al. Measurement of black carbon aerosols near two Chinese megacities and the implications for improving emission inventories[J]. Atmos. Environ., 2009,43(25): 3918-3924.
Zhu C S, Cao J J, Hu T F,et al. 2017. Spectral dependence of aerosol light absorption at an urban and a remote site over the Tibetan Plateau[J].Science of the Total Environment,590-591: 14-21.
Zhuang B L, Wang T J, Liu J, et al. 2014. Continuous measurement of black carbon aerosol in urban Nanjing of Yangtze River Delta, China[J]. Atmospheric Environment, 89:415-424.
稿件与作者信息
杨淼琳
YANG Miaolin
张小玲
ZHANG Xiaoling
张小玲,E-mail: xlzhang@ium.cn
袁亮
YUAN Liang
基金项目:国家重点研发计划课题(NO.2016YFA0602004,NO.2018YFC0214002);四川省科技计划项目(NO.2018JY0011, NO.2018SZDZX0023);国家自然科学基金重大研究计划(NO.91644226)
the National Key Research and Development Program of China (NO.2016YFA0602004, NO.2018YFC0214002); Project of Science and Technology Plan of Sichuan Province(NO.2018JY0011, NO.2018SZDZX0023);the National Natural Science Foundation of China(NO.91644226)
出版历史
出版时间: 2019年12月26日 (版本3
参考文献列表中查看
地球环境学报
Journal of Earth Environment