研究论文 正式出版 版本 1 Vol 11 (1) : 90-98 2020
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西安市2016—2017年大气化石源CO2的14C示踪研究与来源的初步分析
Tracing study and source analysis of atmospheric fossil fuel CO2 by radiocarbon and air pollutants in Xi’an, China
: 2019 - 06 - 25
: 2019 - 07 - 29
: 2019 - 08 - 07
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摘要&关键词
摘要:14 C是研究城市中化石能源碳排放状况的有效手段;认识化石源CO2(CO2ff)的主要来源将有利于针对性地制定减排方案。本文利用分子筛主动吸附采样方法对西安市大气CO2进行了连续积时采样,并利用AMS-14C示踪方法,研究了西安市2016—2017年CO2ff的浓度变化,同时基于CO2ff与大气污染物的同源性,对CO2ff的主要来源进行了定性分析。2016年1月至2017年1月,西安大气Δ14C季节变化显著,变化范围是(-1.00±2.84)‰—(-187.25±3.62)‰,平均值为(-63.20±17.35)‰,相对于2012—2013年的平均值(-41.3±27.4)‰有明显的下降。CO2ff变化范围是(6.91±1.94)—(105.60±3.09) μmol∙mol−1,呈显著的夏季低、冬季高的季节变化特征,与前人研究结果一致。CO2ff与SO2及NO2浓度总体上呈相同的季节变化特征,但与两者的相关性存在季节差异:在春夏季,CO2ff与SO2R2=0.47,p<0.01)的相关性较强;而在秋冬季,CO2ff与NO2R2=0.73,p<0.01)的相关性更为显著。可能是由于大气扩散条件的改变使得采样点CO2ff的主要来源发生了变化。春夏季节,大气扩散条件较好,采样点化石源CO2可能主要受到工业燃煤(高空排放)的影响,而秋冬季节,受到不利于扩散的气象条件的影响,化石源CO2可能主要受到采样点周围交通源(近地面排放)的影响。该研究结果可为CO2ff的源解析研究及大气CO2样品采集提供参考。
关键词:AMS-14C示踪;分子筛;大气Δ14C;化石源CO2;季节变化
Abstract & Keywords
Abstract: Background, aim, and scope Anthropogenic combustion of fossil fuel has emitted large quantities of CO2 to the atmosphere, which is closely related to global warming. More than 70% of global fossil fuel CO2 (CO2ff) emissions are concentrated in urban areas. Therefore, quantifying CO2ff, especially in the urban areas, is essential for us to formulate emission reduction strategies and understand earth’s carbon cycle. CO2ff contains no 14C because the half-life of 14C (5730 years) is much less than the age of fossil fuels. The difference between the 14C compositions of CO2 derived from fossil fuels and from modern CO2 sources is huge and this contrast makes 14C a unique tracer for quantifying CO2ff. Materials and methodsIn this study, we used self-designed active absorption system with a molecular sieve to continuously collect atmospheric CO2 samples from January 2016 to January 2017 in Xi’an. This active absorption system is based on the pressure gradient produced by the water flowing out of a glass bottle drop by drop. The samples were collected at a flow rate of 5 mL/min. When sampling finished, the molecular sieve device was inserted into the tube furnace and connected to the vacuum system with a metal joint to desorb and purify CO2 by cryogenic trapping. The purified CO2 was converted into graphite using the Zn-Fe method, in which Zn power is used as a reductant and Fe as a catalyst. The graphite was then pressed into an aluminum holder for 14C measurements using 3 MV accelerator mass spectrometer (AMS) in Xi’an, China, with a precision of 2‰ for 14C measurement. The atmospheric CO2 concentrations were measured using a Picarro G2131-i CO2 Isotopic Analyzer.ResultsFrom January 2016 to January 2017, the atmospheric Δ14C in Xi’an fluctuated significantly, ranging from (-1.00±2.84)‰ to (-187.25±3.62)‰; and the average is (-63.20±17.35)‰, which had a significant decline compared with the average value (-41.3±27.4)‰ during 2012—2013. The concentrations of CO2ff showed significantly seasonal variations, and varied from (6.91±1.94) μmol∙mol−1 (July 2016) to (105.60±3.09) μmol∙mol−1 (January 2017). The average concentration in winter ((53.22±11.78) μmol∙mol−1) was significantly higher than that in summer ((15.16±6.63) μmol∙mol−1).Discussion Based on the homology between CO2ff and air pollutants, we analyzed the relationships between CO2ff and air pollutants to figure out the main sources of CO2ff. The concentrations of CO2ff shared a similar trend over study period with air pollutants. However, the relationships between CO2ff and SO2/NO2 were different in different seasons. In spring and summer (from mid-March to August 2016), the concentrations of CO2ff showed stronge relationship with SO2 (R2=0.47, p<0.01), and had a weak correlation with NO2 (R2=0.28, p=0.02). In autumn and winter (from September 2016 to January 2017), the concentrations of CO2ff were strongly correlated with NO2 and SO2, but the correlation with NO2 was more significant (R2=0.73, p<0.01), and the correlation with SO2 was relatively weak (R2=0.46, p<0.01). This may be due to the different atmospheric diffusion conditions affected the contribution of industrial coal consumpution, which is maily from high-altitude point source (power plants), and the contribution of vehicles emissions to the CO2ff at sampling site. In spring and summer, atmospheric diffusion condition was conducive for vertical mixing and horizontal delivery of air pollutants, CO2ff at sampling site may be mainly affected by coal consumption emissions; in the autumn and winter, due to the adverse diffusion conditions, such as calm winds, the contribution of vehicle exhaust to CO2ff may significantly increase. Conclusions AMS-14C is an effective way to quantify CO2 emitted by fossil fuel consumption in cities. From January 2016 to January 2017, CO2ff concentrations showed significantly seasonal variations in Xi’an, with lowest values in summer and highest values in winter. By the relationships between CO2ff and air pollutants, this study qualitatively analyzed the main sources of CO2ff in different seasons. Due to the different atmospheric diffusion conditions, in spring and summer, CO2ff at the sampling site may be mainly affected by industrial coal combustion, while in autumn and winter, mainly by vehicles emissions. Recommendations and perspectives This study helps us to understand the seasonal variation characteristics of atmospheric CO2ff . And the homology between CO2ff and air pollutants will provide us a new idea for source analysis of CO2ff. Moreover, it’s important for us to select an appropriate sampling site in order to accurately analyse the impact of specific emission sources on CO2ff.
Keywords: AMS-14C tracing; molecular sieve; atmospheric Δ14C; fossil fuel CO2; seasonal variation
大量化石能源消耗排放的CO2是全球大气CO2浓度增加的主要原因,与全球气候变暖密切相关(IPCC,2013)。目前,化石源CO2(CO2ff)排放已成为大气中最大的净碳通量(Palstra et al,2008),由于全球70%以上的化石源碳排放量集中在城市区域且城市仍在不断扩张,城市中的碳排放在全球碳循环中扮演着越来越重要的角色(Duren and Miller,2012;Mitchell et al,2018)。定量研究城市中CO2ff的排放状况对研究全球碳循环、制定有效碳减排政策具有重要意义。
14 C是监测大气中化石源CO2的有效手段(Levin et al,1989;Levin et al,2008;Turnbull et al,2009;Djuricin et al,2012)。14C的半衰期为5730年(Godwin,1962),地球上天然的14C来源于宇宙热中子和大气中氮的相互作用,生成后的14C被氧化成14CO2,参与到碳的地球化学循环过程。而化石燃料经上百万年埋藏后其中的14C已衰变完全,其燃烧释放的CO2不含14C。化石源CO2的排放会造成大气中CO2浓度升高,并稀释大气中14C,使得大气中14C水平降低,通常称为苏斯效应(Suess,1955;Tans et al,1979)。因此通过测定大气中CO2的Δ14C值,便可定量大气中CO2ff的浓度。目前14C示踪方法已广泛应用于不同区域内CO2ff排放状况的研究,如CO2ff的时空变化研究(Kuc et al,2003;Levin et al,2003;Turnbull et al,2009;Molnár et al,2010;Beramendi-Orosco et al,2015),14C观测与模型模拟相结合的传输过程研究(Riley et al,2008;Feng et al,2018)。此外,还有研究将14C与13C等稳定同位素相结合来对化石源CO2进行源解析(Meijer et al,1996;Pataki,2003;Lopez et al,2013;Newman et al,2016),从而进一步认识CO2ff的主要来源,以更有针对性地制定减排方案。13C方法主要是基于煤、石油、天然气的13C组成的差异。由于能源消费结构的差异,国外研究者通常忽略燃煤排放而只考虑石油和天然气对CO2ff的贡献,因此可借助13C方法对CO2ff来源进行区分。而煤炭在我国仍是最主要的能源,同时石油和天然气的消耗量也在逐年增加,使得我国城市CO2ff的来源较为复杂(王鹏,2018)。因此对CO2ff来源的进一步区分仍需要进行深入探索和研究。
由于城市中化石源CO2主要来源于工业生产、交通及居民生活中化石能源的使用,这也是大气污染物的重要来源(Zhao et al,2013)。Lopez et al(2013)对巴黎的CO2ff及NOx进行了同步观测,发现两者存在同样的日变化特征,即在早上出现浓度峰值,中午浓度显著下降,基于CO2ff与NOx的对比分析,该研究认为CO2ff的浓度变化主要受到机动车排放的影响。Niu et al(2018)研究发现在北京和厦门地区CO2ff与空气质量指数(AQI)及污染物浓度(PM2.5,PM10及CO)存在显著的相关性,并利用AQI及污染物浓度的线性相关关系间接示踪了CO2ff的日变化及月变化,其中基于CO浓度计算获取的CO2ff数据与14C方法得到的CO2ff一致性较高。
基于上述研究结果,认为化石源CO2与大气污染物浓度的关系或许可以为化石源CO2的来源解析提供新的思路。本文对西安市大气CO2进行了连续积时采样,通过14C示踪方法来研究CO2ff的变化特征,并通过与采样期间大气污染物浓度的对比分析来定性研究CO2ff的主要来源。
1   采样与分析方法
1.1   大气CO2样品采集
西安是我国西北部最大的中心城市,2018年末常住人口达1000.37万人(http://www.xa.gov.cn/fqgg/cfgk/rkzk/705840.htm/)。西安地处关中平原,南部为秦岭山脉,西北部为黄土高原。城市受东亚季风的影响,属暖温带半湿润大陆性季风气候,年平均气温和降水量分别为15.8℃和456 mm,主导风向是东北风(西安市统计局和国家统计局西安调查队,2017)。
采样点(图1a)位于中国科学院地球环境研究所岩心库大楼6楼,距地面高度约25 m,周围无建筑物遮挡,空气流通良好。周边区域主要为住宅、高校和办公等。研究所西北和西南方向为城市道路(直线距离小于200 m)。2016年1月至2017年1月使用自主设计的分子筛主动吸附采样法进行大气积时样品的采集(Cheng et al,2017),采样装置如图1b所示。初期采样时长设置为10 d,后期为提高样品分辨率,设置为5 d。分子筛主动吸附采样法原理是:水流出容器后会形成容器内低外高的压力差,外部气体则会从入口“主动进入”装置,流经分子筛管时其中的CO2则被分子筛吸附;调节水流速度可控制分子筛的碳吸附速率;将流出的水引入另一相同容器内,通过更换容器便可实现样品的连续收集和水的循环利用。采样时水流速度控制在5 mL/min,碳吸附速率CO2约1.24 mg C·d-1。采样完成后将分子筛管置于马弗炉内并接入真空纯化系统,于550℃条件下进行解吸附并纯化CO2。之后使用Zn-Fe法将纯化的CO2还原成石墨(Slota et al,1987),制成靶后于西安加速器质谱中心的3 MV多核素分析用加速器质谱仪(Accelerator mass spectrometer,AMS)(HVEE,荷兰)上进行14C测定,测量精度约2‰(Zhou et al,2007)。采样期间的大气CO2浓度由位于同一采样点的Picarro G2131-i型CO2碳同位素分析仪(Picarro公司,美国)测定。
大气污染物浓度数据来自兴庆小区监测站点,距离采样点约4 km(数据来自http://www.aqistudy.cn/)。


图1   采样点(a)及采样装置(b)示意图
Fig.1 Location of atmospheric CO2 sampling site (a) and schematic illustration of the sampling device (b)
1.2   化石源CO2ff的计算
样品14C含量一般用Δ14C表示,它是指样品14C/12C比值与国际绝对放射性碳标准14C/12C比值的千分偏差(Stuiver and Polach,1977),公式如下:
(1)
式中:(14C/12C)SN是指样品经同位素分馏校正后的14C/12C比值;(14C/12C)abs是指国际绝对放射性碳标准14C/12C比值。
化石源CO2的计算采用三分法,即认为现代观测到的大气中CO2(CO2obs)主要由三部分组成:大气本底CO2(CO2bg)、化石燃料源CO2(CO2ff)和生物源CO2(CO2bio)。其14C组成分别为Δobs、Δbg、Δff、Δbio,根据质量守恒定律得到以下方程:
(2)
(3)
由于化石燃料中14C已衰变完全,化石源CO2的Δff = -1000‰,对于已知CO2obs的大气样品,则联合公式(2)、公式(3)得到公式(4):
(4)
由于生物源CO2bio包括植物自养呼吸、土壤有机质分解、生物质燃烧等,来源较为复杂,Δbio很难测定,一般认为Δbio近似等于Δbg(Levin et al,2003;Turnbull et al,2006;Zhou et al,2014),因此得到公式(5):
(5)
CO2obs为采样点大气CO2浓度;Δbg分别选取海南七仙岭(18.70°N,109.81°E)2015年冬季、2016年夏季及冬季的大气Δ14C值。
2   结果与讨论
2.1   大气Δ14C及化石源CO2浓度变化
2016年1月至2017年1月,西安大气Δ14C值季节变化显著,其变化范围是(-1.00±2.84)‰—(-187.25±3.62)‰,最高值和最低值分别出现在2016年7月和2017年1月,冬季大气Δ14C值相对于夏季明显偏负。2016年1月至7月大气Δ14C值由(-92.05±2.32)‰升高至(-1.00±2.84)‰;7月至翌年1月呈下降趋势。大气Δ14C全年平均值为(-63.20±17.35)‰,与西安2012—2013年的平均值(-41.3±27.4)‰(Zhou et al,2014)相比明显偏负。
化石源CO2则呈显著的夏季低、冬季高的季节变化特征,最低值为(6.91±1.94) μmol∙mol−1(2016年7月),最高值为(105.60±3.09) μmol∙mol−1(2017年1月)。冬季及夏季CO2ff浓度平均值分别为(53.22±11.78) μmol∙mol−1、(15.16±6.63) μmol∙mol−1,差值为(38.06±18.56) μmol∙mol−1。相对于夏季,CO2ff在冬季的变化幅度也更为显著。CO2ff浓度的季节变化特征与西安2012—2013年(Zhou et al,2014)及海德堡(Levin et al,2003)、北京(Niu et al,2016)等城市的研究结果相一致。2016—2017年CO2ff浓度平均值为(35.39±17.35) μmol∙mol−1,相对于2012—2013年的平均浓度((34.2±9.5) μmol∙mol−1)没有显著变化,且与2014年北京CO2ff的平均浓度((39.7±36.1) μmol∙mol−1)无显著差异,但显著高于厦门((13.6±12.3) μmol∙mol−1)(Niu et al,2016)。
那么,2016—2017年采样点CO2ff的主要来源是什么?引起其显著的季节性变化的主要因素是什么?有待于进一步分析讨论。


图2   大气Δ14C变化及化石源CO2浓度变化
Fig.2 Variations of atmospheric Δ14C fossil fuel-derived CO2 mole fraction
2.2   化石源CO2与大气污染物浓度关系
选择研究时段内兴庆小区监测点的AQI(空气质量指数)、NO2及SO2数据来进行对比分析。如图3所示,AQI、NO2及SO2与化石源CO2具有相同的季节变化特征,且CO2ff与AQI(r=0.923,p<0.01),NO2r=0.851,p<0.01),SO2r=0.692,p<0.01)均呈显著的正相关关系。说明西安CO2ff与大气污染物浓度的季节变化存在相同的影响因素。
此外,CO2ff与AQI、NO2及SO2浓度在春夏季和秋冬季节存在不同的变化过程:在春夏季(2016年3月中旬至2016年8月),AQI较低,空气质量良好时,CO2ff浓度变化相对平稳,且NO2及SO2浓度也较少出现大幅度的波动;在秋冬季(2016年9月至2017年1月),AQI值显著增加,污染天气增多时,CO2ff、NO2及SO2浓度也显著增加,尤其在进入供暖期之后,浓度变化幅度更为显著,并多次同步出现浓度峰值。由于在短时间内,排放量相对稳定的情况下,大气污染物浓度的显著升高主要受不利于扩散的气象条件的影响,因此秋冬季CO2ff及污染物浓度的变化可能受气象条件的影响较大;而在大气扩散条件良好时,如春夏季,CO2ff及污染物的变化可能主要受排放量变化的影响。因此,对春夏季及秋冬季的数据分别进行了线性回归分析,以进一步探讨CO2ff与大气污染物的浓度关系。


图3   化石源CO2浓度、AQI、NO2及SO2浓度变化
Fig.3 Variations of fossil fuel-derived CO2, AQI, NO2 and SO2
线性回归分析结果表明:CO2ff与SO2及NO2浓度的相关性在春夏季和秋冬季呈现出较大的差异。2016年3—8月,CO2ff与SO2R2=0.47,p<0.01)的相关性较强,而与NO2的相关较弱(R2=0.28,p=0.02);在2016年9月至2017年1月,CO2ff与NO2和SO2均有较强的相关性,但与NO2的相关性更为显著(R2=0.73,p<0.01),与SO2的相关性相对较弱(R2=0.46,p<0.01)。


图4   春夏季(a、b)及秋冬季(c、d)化石源CO2与SO2及NO2相关性
Fig.4 Correlations between CO2ffand SO2, NO2 in spring and summer (a, b) and in autumn and winter (c, d)
由于西安大气中SO2主要来源于热电厂等工业燃煤排放,NO2主要来源于机动车排放(Wang et al,2015),因此,CO2ff与NO2及SO2相关性的变化可能反映了采样点CO2ff的主要来源的变化。热电厂燃煤排放的SO2属于高空排放,且研究表明在冬季供暖期,热电厂燃煤排放的SO2在距地面200—600 m高度浓度较大,且风速越小时,扩散程度越低(张延丽,2013);而机动车排放的NO2主要集中于近地面。因此认为工业燃煤和机动车排放的CO2ff也存在不同的空间分布特征。谢绍文(2016)通过δ13C方法初步判定了西安市区内不同楼层高度CO2ff的主要来源,认为近地面CO2ff主要受到机动车尾气释放的影响,随着高度升高,燃煤的影响逐渐增大。
此外,关于西安大气污染物的研究表明,相对于春夏季节,西安秋冬平均风速小,静风、逆温天气频发,边界层较低(Wang et al,2015;张雅斌等,2016),这些气象条件加上西安不利于扩散的地形因素,大大制约了污染物的水平传输和垂直扩散。同理,气象条件的改变也会影响热厂、电厂等高空排放及机动车近地面排放的污染物及CO2ff的扩散和传输。
本研究中大气CO2采样点距地面约25 m,CO2ff与SO2、NO2浓度的相关性变化可能是由于大气扩散条件的改变影响了燃煤(高空排放)和机动车(近地面排放)对采样点化石源CO2ff的相对贡献量。春夏季节,由于大气垂直扩散及水平输送能力较强,工业燃煤排放的CO2ff与SO2在城市区域扩散范围较大,采样点CO2ff可能主要受到燃煤排放的影响,因此CO2ff与SO2的相关性更强;而在秋冬季节,由于静风天气等不利于扩散的气象条件的影响,燃煤排放对采样点CO2ff的影响减弱,采样点周围的机动车近地面排放对CO2ff的贡献则相对增强,因此CO2ff与NO2相关性更为显著,此外,由于机动车排放强度不会出现较大的变化,那么CO2ff在冬季短时间内的显著变化可能主要受到气象条件的影响。
结合谢绍文(2016)的研究结果,本文认为,由于工业燃煤排放及交通源排放的特征不同,使得不同高度上CO2ff的来源存在差异;同时,由于受到大气扩散条件的影响,同一采样点CO2ff的来源也会产生变化。因此,在进行大气CO2样品采集时,要根据研究需求及气象条件选取合适的采样高度,以更为准确地反映特定排放源对于CO2ff的影响。
3   结论
通过AMS-14C方法,研究了西安市2016—2017年化石源CO2的浓度变化。CO2ff呈现显著的夏季低、冬季高的季节变化特征,与前人的研究结果相同。冬季及夏季CO2ff浓度平均值分别为(53.22±11.78) μmol∙mol−1、(15.16±6.63) μmol∙mol−1,差值为(38.06±18.56) μmol∙mol−1,季节差异显著。
CO2ff与AQI、NO2及SO2呈显著正相关,反映了CO2ff与大气污染物的同源性。CO2ff与污染物浓度总体上呈相同的季节变化特征:相对于春夏季,CO2ff及污染物在秋冬季浓度较高且变化幅度较大,并多次同步出现浓度峰值。CO2ff与SO2及NO2的相关性也存在季节上的差异:在春夏季,CO2ff与SO2的相关性较强,而与NO2的相关较弱;在秋冬季,CO2ff与NO2的相关性更为显著,而与SO2的相关性相对较弱。可能是由于大气扩散条件的改变使得采样点CO2ff的来源发生了变化。由于春夏季,大气扩散条件良好,电厂等工业燃煤排放(高空排放)的CO2ff与SO2在城市区域扩散范围较大,采样点CO2ff可能主要受到燃煤排放的影响,因此CO2ff与SO2的相关性更强;而在秋冬季,由于静风天气等不利于扩散的气象条件的影响,采样点周围机动车近地面排放可能对CO2ff的贡献更为显著,因此CO2ff与NO2相关性也更为显著。通过CO2ff与污染物的浓度关系,定性分析了不同季节采样点CO2ff可能的主要来源,可以为CO2ff的源解析及大气CO2的样品采集提供参考。
致谢
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稿件与作者信息
侯瑶瑶
HOU Yaoyao
周卫健
ZHOU Weijian
周卫健,weijian@loess.llqg.ac.cn
程鹏
CHENG Peng
熊晓虎
XIONG Xiaohu
周杰
ZHOU Jie
吴书刚
WU Shugang
杜花
DU Hua
卢雪峰
Lu Xuefeng
付云翀
FU Yunchong
基金项目:国家自然科学基金委项目(41730108);大气重污染成因与治理攻关项目(DQGG0105-02)
National Natural Science Foundation of China (41730108); National Research Program for Key Issues in Air Pollution Control (DQGG0105-02)
出版历史
出版时间: 2019年8月7日 (版本1
参考文献列表中查看
地球环境学报
Journal of Earth Environment